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为解决合成水凝胶难以兼具高刚度和自修复性的问题，研究人员制备出模量达 50MPa 的 Hec-PAAm 水凝胶，意义重大。
在材料科学的奇妙世界里，大自然总是能给我们带来意想不到的灵感。许多生物组织，比如我们的皮肤，不仅机械强度高、刚度大，还拥有神奇的自我修复能力，即使受到损伤也能自行恢复。然而，人类制造的合成水凝胶（hydrogels）在性能上却远远比不上这些生物组织。目前增强水凝胶刚度的方法，总是会抑制其链 / 键的动力学，从而无法实现自我修复，这就像是鱼与熊掌不可兼得，让科研人员们十分苦恼。
为了攻克这一难题，来自芬兰阿尔托大学（Aalto University）、德国拜罗伊特大学（University of Bayreuth）等机构的研究人员 Chen Liang、Volodymyr Dudko、Olena Khoruzhenko 等开展了深入研究。他们成功制备出一种具有高刚度和自修复性能的水凝胶，相关研究成果发表在《Nature Materials》上。这一成果就像是一把钥匙，为水凝胶材料的发展打开了新的大门，有望在多个领域掀起新的变革。
在研究过程中，研究人员运用了多种关键技术方法。通过冷冻透射电子显微镜（cryo-TEM）和小角 X 射线散射（SAXS）来精确表征水凝胶中纳米片的分离情况；利用扫描电子显微镜（SEM）和原子力显微镜（AFM）观察水凝胶的微观结构；借助拉伸测试、自愈合测试和拉剪粘附测试等手段，全面评估水凝胶的力学性能、自愈合能力和粘附性能。这些技术就像科研人员的 “火眼金睛” 和 “精密仪器”，帮助他们深入了解水凝胶的奥秘。
下面让我们详细看看研究的具体结果：
- 纳米限域水凝胶的制备与结构：研究人员通过在完全剥离的合成锂皂石纳米片（hectorite nanosheets）支架内聚合高浓度单体溶液，并利用剪切力使其取向形成宏观单畴，成功制备出纳米限域水凝胶。锂皂石纳米片厚度仅 1nm，平均直径达 20μm，高长径比（Aspect Ratio，AR）使得纳米片能在温和剪切流作用下共面对齐并宏观取向。通过 TEM 和 SAXS 表征发现，纳米片分离情况与计算值相符，证明其完全剥离且无聚集。
- 水凝胶的力学性能：该水凝胶的单轴拉伸曲线呈现独特的两阶段行为。在小应变（<3%）时，具有高达数十兆帕的高杨氏模量（Young’s modulus），拉伸应力能增加到几兆帕；第二阶段则表现为塑性变形，伴有轻微应变硬化和大伸长。随着纳米片间距减小，杨氏模量急剧增加，当达到 83.5nm（对应 1.5wt% 锂皂石）时，模量达到 50MPa，相比 0.38wt% 锂皂石的水凝胶提高了近十倍。
- 高效自愈合和强粘附性能：尽管该水凝胶模量高，但仍具备出色的自愈合能力。根据水凝胶的高各向异性，研究人员定义了两种自愈合方向：y-z 平面的端对端（end-to-end）自愈合和 x-y 平面的并排（side-by-side）自愈合。在端对端配置中，水凝胶 48h 后拉伸强度（UTS）恢复可达 1.2MPa，平均自愈合效率约 33%；在并排配置中，自愈合效率更高，含 1.5wt% 和 3.0wt% 锂皂石的样品 24h 后自愈合效率可达 94 - 100%，1h 后就能达到 60%。此外，水凝胶对不同基底的粘附性能也显著增强，不含粘土时最大粘附力仅 0.15MPa，含 4.6wt% 锂皂石时，最大粘附强度达到 0.49MPa。
- 纳米限域作为通用增强策略：纳米限域水凝胶的高刚度和自愈合特性使其可用于构建复杂形状。例如，可将矩形水凝胶带愈合形成三维灯笼状结构，还能制作成折纸状薄膜和莫比乌斯环形状的水凝胶。而且，这种纳米限域效应还能应用于其他类型水凝胶，如聚二甲基丙烯酰胺，添加 1.5wt% 锂皂石可使其模量提高四倍。同时，通过在锂皂石纳米片间掺入 MXene 纳米片，能赋予水凝胶新功能，如热伪装和电磁干扰（EMI）屏蔽性能。
研究结论表明，研究人员成功展示了一种基于共面纳米限域单畴中高度缠结聚合物制备强韧、高刚度且自愈合水凝胶的通用策略。该水凝胶的杨氏模量可达 50MPa，比非限域水凝胶高一个数量级，拉伸强度（UTS）最高可达 4.2MPa。尽管模量高，但它仍具有出色的自愈合性能，端对端配置下拉伸强度恢复 33%，并排配置下几乎可达 100%，同时对多种基底有强粘附力，粘附强度最高达 0.49MPa 。这种纳米限域策略还可扩展到其他单体和溶剂体系，如制备具有优异机械和粘附性能的有机水凝胶，为软材料工程设计开辟了新途径，在人工皮肤、软机器人、增材制造和生物医学等领域具有巨大的应用潜力。
