金属性SrTiO3中偶极关联长度尺度的掺杂依赖性研究:揭示量子顺电态与超导穹顶的关联机制

《Nature Communications》:

【字体: 时间:2025年03月08日 来源:Nature Communications

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  编辑推荐:本研究通过非弹性中子散射技术(INS)定量分析了Nb/La掺杂SrTiO3中软铁电声子模的色散关系,首次揭示了偶极关联长度?0随载流子浓度n的演化规律。研究发现超导穹顶的终止点与量子顺电态(?0≈a/2)的崩溃完全吻合,证实了软横光学声子模(TO)与横声学模(TA)的杂化对超导配对的关键作用,为量子顺电材料超导机制提供了直接实验证据。

  在探索量子材料中普遍存在的超导穹顶现象时,科学家们长期被一个核心问题困扰:为何超导相会在特定掺杂浓度下突然消失?传统理论认为这与竞争序的涨落有关,但具体机制始终缺乏实验证据。以SrTiO3为代表的量子顺电体为此提供了独特研究平台——其超导穹顶跨越三个数量级的载流子浓度(5×1017-1021 cm-3),且母体材料具有反常的巨介电常数(ε≈2×104)。法国巴黎萨克雷大学Benoit Fauqué团队联合瑞士保罗谢勒研究所等机构,通过系统研究掺杂SrTiO3的声子动力学,解开了这个长达数十年的谜题。

研究团队采用非弹性中子散射(INS)测量了Nb/La掺杂SrTiO3单晶的软铁电声子模色散,结合电输运测量和量子振荡数据分析,首次建立了偶极关联长度?0TOTO(νTO为TO模速度,ωTO为能量)与超导转变温度Tc的定量关系。关键实验发现包括:1)?0从低掺杂时的3 nm骤降至高掺杂时的Ti-O间距(a/2≈0.2 nm);2)TO模与TA模的杂化强度随掺杂增加而减弱;3)超导穹顶终止于n≈1021 cm-3,与?0达到原子尺度的临界点完全一致。这些结果发表于《Nature Communications》,为理解量子顺电材料中超导配对机制提供了范式转变。

技术方法上,研究结合了:1)浮区法制备La掺杂单晶与商业Nb掺杂样品;2)12 T强磁场下的四探针电输运测量确定载流子浓度;3)瑞士SINQ和法国ILL中子源的EIGER/IN8/TASP谱仪进行INS测量,解析TO模色散E2(q)=ωTO2[1+?02q2];4)量子振荡数据计算费米波矢kF

研究结果部分:
"Results"章节显示,INS测量揭示TO模能量ωTO从n(Nb)=2.4×1018 cm-3时的2.1 meV急剧增加至n(La)=1.6×1021 cm-3时的17 meV,同时νTO下降40%。温度依赖实验证实,当n>2.3×1019 cm-3时量子顺电态特征(强温度依赖性)完全消失。

"Discussion"部分通过对比?0与kF的演化规律,提出超导穹顶的双驱动力模型:低掺杂区Tc提升源于态密度增加(kF增大),而高掺杂区Tc下降由?0的快速减小主导。特别值得注意的是,第三能带的kF3?0乘积峰值出现在n=5×1019 cm-3,恰与Nb掺杂样品Tc最大值对应,强烈支持理论预言的Rashba型电子-TO模耦合机制。

结论部分强调,该研究首次建立了超导穹顶边界与量子顺电态崩溃的定量关联,证实?0是调控超导配对的关键长度尺度。这一发现不仅解决了SrTiO3超导机制的长期争议,更为界面超导、铁电超导体等体系提供了普适性研究框架。未来通过研究Ca/Ba掺杂或塑性变形样品的?0演化,有望进一步揭示量子临界涨落与超导的深层联系。

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