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为探索无外延应变工程下极性斯格明子(polar skyrmions)的存在,研究人员对范德华铁电 CuInP2S6晶体展开研究。结果发现了可切换的极性斯格明子泡,其形状随厚度变化。该研究为探索极性拓扑物理和神经形态器件开辟了新的材料体系。
在现代材料科学领域,铁电材料中的拓扑极性纹理研究正逐渐成为一个热门且极具挑战性的课题。拓扑极性纹理是铁电材料中固有的拓扑缺陷和畴模式,包括通量闭合畴、涡旋 / 反涡旋、电泡、merons、极性斯格明子等多种形式。这些复杂的极性纹理由弹性、静电和梯度能量之间的微妙平衡凝聚而成,为研究纳米级拓扑和新兴极性特性提供了绝佳机会。
此前,极性斯格明子这种具有连续极化旋转的粒子状拓扑纹理,主要在基于氧化物 - 铁电的外延异质结构中被报道。这是因为其稳定存在需要衬底外延应变提供的弹性能量罚来维持。然而,范德华铁电晶体作为一种新型材料体系,虽然为基础和技术研究带来了新的元素,但由于操控其复杂边界条件的困难,在极性斯格明子研究方面进展缓慢。
为了突破这一困境,浙江大学等研究机构的研究人员开展了一项深入研究。他们致力于在无外延应变工程的情况下,探索极性斯格明子在范德华铁电材料中的存在情况。研究人员选择了范德华铁电 CuInP2S6晶体作为研究对象,通过一系列实验和理论分析,取得了重要成果。他们发现了可切换的极性斯格明子泡,并且观察到随着晶体厚度的变化,斯格明子泡的形状会发生拓扑转变。这一发现不仅为极性拓扑物理的研究开辟了新的方向,还为神经形态器件等领域的应用提供了潜在的可能。该研究成果发表在《Nature Communications》上,引起了广泛关注。
研究人员在研究过程中使用了多种关键技术方法。在材料制备方面,采用化学气相传输(CVT)法合成高质量 CuInP2S6单晶体,并通过机械剥离法将其制成薄片。在材料表征方面,运用压电响应力显微镜(PFM)、高分辨率透射电子显微镜(TEM)等技术,从不同角度对材料的微观结构和电学性能进行观测。此外,还利用相场模拟从理论上解释实验现象,探究斯格明子泡形成和演化的内在机制。
下面详细介绍研究结果:
- 极性斯格明子泡的观测:研究人员通过高分辨率矢量 PFM 技术扫描 CuInP2S6薄片,观测到自发形成的粒子状纳米畴,这些纳米畴在大面积上有序自组装。从 L-PFM 和 V-PFM 的观测结果可知,纳米畴结构呈现出规则的咖啡豆状,其尺寸大小不一。单个纳米畴的面内极化呈头对头型,且检测到的极化方向向内,表明这些有序纳米畴可能处于类似刺猬的状态,具有 Néel 型极化,从核心到周边逐渐旋转。通过 STEM 成像也观察到了类似的结构,进一步证实了极性斯格明子泡的存在。
- 拓扑结构的确认:为了进一步确认极性斯格明子泡的椭圆纹理,研究人员进行了角度依赖的 PFM 映射和高分辨率 STEM 观测。角度依赖的 PFM 映射结果显示,随着晶体旋转,检测到的面内振幅响应会发生变化,这可以通过拉长的极性斯格明子的极化卷曲来解释。高分辨率 STEM 图像展示了椭圆斯格明子的形状,其具有亮周边和暗核心,与 PFM 测量结果相似。这些结果充分证明了极性斯格明子泡在 CuInP2S6晶体中的存在及其拓扑结构。
- 厚度依赖的拓扑纹理:研究发现,当 CuInP2S6厚度从约 160nm 减小到约 40nm,再到约 8nm 时,极性斯格明子会逐渐从拉长形状演变为拉长和圆形的混合形状,最终变为圆形图案。通过 STEM 成像和 Raman 光谱分析,进一步证实了这种拓扑结构随厚度的变化。Raman 光谱显示,随着厚度减小,铜振动峰发生明显红移,这主要是由于铜离子的迁移行为,为电荷诱导的拓扑变化提供了证据。相场模拟也支持了实验观察到的极性纹理随厚度变化的拓扑结构。
- 极性斯格明子的切换特性:极性斯格明子的切换能力对于高密度存储器件的应用至关重要。研究人员在施加电和机械刺激时,研究了极性斯格明子的切换动力学。实验结果表明,施加负直流电压时,斯格明子的螺旋数会发生切换,且这种切换是可逆的;去除直流电压后,斯格明子能恢复到初始状态。此外,机械刺激也可以操纵极性斯格明子的螺旋数,其机制可以通过挠曲电效应来解释。
研究结论表明,通过增加范德华铁电离子 CuInP2S6晶体中铜离子的密度,研究人员证明了大面积极性斯格明子的存在,其形成与电荷相关能量罚有关。同时,研究还展示了极性斯格明子的切换特性和随厚度变化的拓扑转变。这一研究成果突出了二维范德华铁电材料在无外延应变约束下,作为探索未开发极性拓扑和神经形态器件的新平台的潜力。该研究提出的电荷相关能量罚方法,还可以推广到其他铁电离子材料,为未来在更多材料体系中稳定各种拓扑缺陷提供了新的思路和方法,对推动材料科学和相关技术领域的发展具有重要意义。