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为探究环境胁迫对生物挥发性有机物(BVOC)排放及大气影响的机制,研究人员利用MEGAN 3.2模型开展研究,发现干旱显著降低BVOC排放,而高温和臭氧则分别增加其排放,这些变化显著影响了臭氧(O?)和二次有机气溶胶(SOA)的浓度,为大气污染防治提供了科学依据。
挥发性有机化合物(VOCs)是臭氧(O?)和二次有机气溶胶(SOA)形成的关键前体物。生物源排放占陆地非甲烷VOCs的90%。生物挥发性有机物(BVOCs)通过多种HOx(HO?+OH)循环过程,对大气羟基自由基(OH)反应性贡献显著。同时,BVOCs氧化产生的SOA会改变气溶胶-辐射-云相互作用,进而影响陆地生态系统的碳收支、全球人类健康、气候和初级生产力。多种非生物胁迫因素(如干旱、O?、高温、二氧化碳(CO?)、风速)和生物胁迫因素(如食草、病原体、植物生长阶段和物种)会影响BVOC排放。研究利用多种模型,如MEGAN模型、NASA ModelE2-YIBs模型、社区陆地模型、GEOS-Chem-YIBs模型、WRF-Chem模型和区域气候-化学-生态模型(RegCM-Chem)-YIBs模型等,探究了这些胁迫因素的影响。MEGAN模型模拟显示,干旱可使全球年异戊二烯排放量减少11%至17%。在中国,严重干旱会降低异戊二烯排放,而轻度干旱则会增加排放。将O?响应纳入MEGAN模型后,2020年中国整体BVOC排放量增加了1.7%,其中异戊二烯、单萜烯、倍半萜烯和其他BVOC排放量分别变化了1.7%、-1.0%、1.4%、15.5%和2.7%。在中国东部,基于光合作用的气孔阻力参数化O?-植被反馈模型,使异戊二烯排放量减少了30%,但全国范围内增加了0.6 mol km?2 h?1。除了影响BVOC排放外,胁迫因素引起的BVOC变化还会进一步影响O?和SOA的形成。在中国,干旱使夏季O?和SOA浓度分别降低了8%和30%,而在美国则出现了相反的趋势,O?和SOA浓度分别增加了8%和17%。干旱增强的异戊二烯排放导致中国华北平原平均MDA8 O?水平增加了3.08 ppb,而美国和欧洲则分别降低了约3 ppb,西南欧洲因干旱减少的异戊二烯排放导致O?浓度增加了3%。热浪通过增加异戊二烯排放,使中国珠江三角洲O?浓度上升了1.92 ppb,西南欧洲增加了7%。O?对异戊二烯排放有负面影响,但同时为O?形成提供了正反馈循环。自2013年以来,中国通过《大气污染防治行动计划》和《清洁空气行动计划》降低了PM?.?、PM??、SO?和CO浓度,但O?污染在地理和时间上却有所扩大。为了全面理解BVOC的排放特征及其在O?和SOA形成中的作用,需要更深入地研究其对不同环境胁迫因素的响应。本研究采用最新更新的生物挥发性有机class="paragraph">气溶胶排放模型(MEGAN 3.2),评估了多种胁迫因素对中国BVOC排放的影响。该模型考虑了干旱、最高/最低温度、最大风速、O?和CO?对BVOC排放的影响。研究结果表明,干旱是影响BVOC排放的最显著胁迫因素,导致BVOC排放大幅减少,尤其是异戊二烯。而O?和温度则表现出抑制和促进的双重效应。
研究人员对气象和空气质量变量进行了统计验证,包括平均相关系数(R)、平均偏差(MB)、平均归一化偏差(NMB)、平均归一化误差(MNE)和均方根误差(RMSE)。结果表明,WRF模拟用于驱动MEGAN是合理的。此外,与观测值相比,模拟的小时O?和PM?.?浓度在基准情况下是可接受的,符合推荐的NMB标准(±30%和±20%)。
本研究阐明了BVOC排放与多种环境胁迫因素在中国的复杂相互作用,并进一步强调了BVOC在O?和SOA形成中的重要作用。研究结果对于理解BVOC排放特征及其对大气化学过程的影响具有重要意义。