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为解决 CO-PROX 反应催化剂难题,研究人员合成 Beta 沸石负载 Pt 催化剂,性能优异。
质子交换膜燃料电池(PEMFCs)以氢气(H?)为动力,在车载和住宅发电领域颇具前景。然而,通过蒸汽重整制得的氢气常含有高浓度一氧化碳(CO),这就需要在富氢环境中对 CO 进行优先氧化(CO-PROX),以保护电极免受 CO 中毒,确保氢气的高效利用。多种基于 Pt 的催化剂在 CO-PROX 反应中展现出特定性能。但到目前为止,综合考虑规模化生产、成本效益和高性能等因素,要找到适合工业应用的催化剂仍颇具挑战。在此,研究人员报道了一种通过温和还原法简单合成的 Beta 沸石负载 Pt 催化剂,该催化剂 Pt 含量低,在 CO-PROX 反应中具有宽泛的操作温度窗口。其卓越性能得益于温度依赖的双重机制:Beta 沸石上聚集的部分氧化 Pt 物种减弱了 CO 的吸附,在高温时促进氧气活化,同时在低温时增强氢气的吸附和反应活性,促使羟基物种生成,而羟基物种能轻易与 CO 发生反应。
亮点:
- 通过温和还原合成了 Beta 沸石上的部分氧化 Pt 物种。
- 在 CO 优先氧化反应中取得了出色的性能。
- 温度依赖的双重机制决定了其卓越性能。
总结:
在富氢环境中对 CO 进行优先氧化(CO-PROX)是最具前景的氢气净化策略之一。然而,开发能在宽温度范围内有效运行的低贵金属负载催化剂仍是重大挑战。研究人员通过还原处理,在 Beta 沸石(0.36 wt% Pt)上合成了聚集的 Ptδ+物种。该催化剂在 25°C - 220°C 的温度范围内,CO-PROX 反应的 CO 转化率可达 100%。这种催化剂的卓越性能源于温度依赖的双重机制。具体而言,聚集的 Ptδ+物种在高温下减弱了 CO 的吸附强度,增强了 O?的活化。此外,这些 Ptδ+物种在低温下对促进 H?的吸附和解离起着关键作用,使其能与 O?反应生成 -OH 物种。这些 -OH 物种能轻易与 CO 反应,克服了 O?活化相关的难题。