操控光的轨道角动量：解锁原子与分子强场电离的新钥匙

研究人员为解决光的轨道角动量（OAM）和场梯度对光电离影响不明，以及传统方法对强场电离控制有限的问题，开展了利用 OAM 光束控制原子和分子隧道电离的研究。结果表明强场电离受 OAM 影响，且可通过移动相位奇点调控。这为多个领域带来新机遇。

　　** 在微观的原子与分子世界里，光与物质的相互作用一直是科研人员热衷探索的神秘领域。长久以来，人们主要借助高斯光束来研究光激发过程，这种光束近似于平面波，并且多依赖偶极活跃跃迁。由于原子尺寸和光波长之间存在空间差异，使得高阶多极效应往往被忽视，偶极近似得以广泛应用。然而，随着科研的深入，人们发现结构化光束能带来更多的可能性。其中，携带轨道角动量（OAM）的光学涡旋光束，在众多领域展现出独特魅力，从微观的粒子操控到宏观的量子信息处理，都有它的身影。但在极端非线性光学领域，尽管取得了一些成果，如生成具有特定 OAM 的极紫外光子和 “飞行甜甜圈” 太赫兹脉冲，可 OAM 和场梯度对光电离这一关键步骤的影响，却依旧迷雾重重。同时，传统方法对强场电离的控制效果也十分有限，难以满足科研和实际应用的需求。在这样的背景下，来自渥太华大学（University of Ottawa）的研究人员开启了一项极具意义的研究，他们试图揭示 OAM 光束与原子、分子强场电离之间的奥秘。这项研究成果发表在《Nature Communications》上，为相关领域带来了新的曙光。

研究人员在探索过程中，采用了多种关键技术方法。实验方面，利用飞秒激光脉冲聚焦在真空室内，通过时间 - 飞行质谱仪（TOFMS）测量离子产率。借助 q 板将高斯光束转换为 OAM 光束，并通过移动 q 板来改变相位奇点的位置，从而得到不对称的 OAM 光束。理论上，基于强场近似（SFA）并进行拓展，纳入多极矩的贡献，模拟原子的电离行为。

研究结果如下：

1. OAM 依赖的电离现象：通过考虑原子势能因入射光场产生的畸变，发现对于高斯光束，原子势能受激光场影响发生倾斜，电子可隧穿通过势垒；而对于 LG 光束，其螺旋相位和场梯度会使原子势能的畸变依赖于 OAM 的符号和数值。模拟结果显示，不同 OAM 值的 LG 光束，其横向电离概率分布存在差异。在对称 LG 光束中，虽然左右螺旋光的平均电离概率相同，但局部探测会发现电子角分布存在不对称性；而在不对称 LG 光束中，通过移动相位奇点，可改变平均电离概率，且该概率随 OAM 值的变化而变化123。
2. 实验验证与螺旋二色性：研究人员通过实验测量了氩原子和分子的离子产率，结果表明，对于对称 OAM 光束，左右螺旋光的单电荷离子产率相同；当相位奇点位移时，特定螺旋性的光离子产率会增加并达到最大值，且不同 OAM 值下，离子产率的变化趋势不同。这种选择性电离导致了原子和分子中的螺旋二色性（Helical Dichroism，HD），即不同螺旋性的光会使离子产率产生差异，该差异呈现出特征性的正弦曲线形状45。
3. 分子中的 OAM 依赖电离：研究还发现，OAM 依赖的电离现象不仅存在于原子中，在分子体系，如 R (+)- 柠檬烯和丙酮中也同样存在。与氩原子类似，分子的离子产率随相位奇点位置的变化呈现出特定规律，且不同手性的螺旋光会产生不同的离子产率。不过，由于分子的电离电位与原子不同，其离子产率曲线可能会呈现出独特的特征，如不对称的双峰结构67。
4. 对相关物理量的影响：OAM 光束还对一些物理量产生重要影响。例如，通过位移相位奇点，可调节峰值场强，进而影响自由电子的 ponderomotive 能量。随着 OAM 值的增加，零强度区域扩大，场梯度增强，ponderomotive 能量也随之增加。此外，OAM 光束还能调控平均 ponderomotive 力，在等离子体物理学中，这有助于加速带电粒子至更高能量。同时，OAM 光束可实现光强度的亚波长定位，为超分辨率成像提供了新途径8910。

研究结论和讨论部分指出，OAM 光束为操控极端非线性过程提供了新工具。在光谱学中，它有助于以更高的空间分辨率探测分子构象变化；在阿秒科学领域，能够高效生成更短波长的高阶谐波；在等离子体物理学里，可实现更高能量带电粒子的有效产生，并通过调节等离子体密度，推动激光丝在遥感领域的应用；在成像方面，不对称 OAM 光束能实现荧光团的亚波长空间分辨率光激发定位。这项研究深入揭示了强场物理背后的复杂机制，为多个科研领域的发展提供了新的思路和方向，具有重要的理论和实际意义。**