甲烷干重整新突破：三步串联电热催化转化富二氧化碳天然气制合成气

《Nature Chemistry》：Super-dry reforming of methane using a tandem electro-thermocatalytic system

为解决富 CO2天然气利用问题，研究人员开展三步串联电热催化 CH4重整研究，提升合成气产量。

　　甲烷干重整（Dry reforming of methane ）是一项被广泛研究的、用于从二氧化碳（CO₂）和甲烷（CH₄）制取合成气（syngas）的反应。通常该反应在原料比例为 1 的条件下进行，但未来预期的原料中含有更多的 CO₂，这就需要大量的分离操作来获取所需的 CH₄。在此，研究人员开发了一种三步串联电热催化 CH₄重整反应，用于转化富含 CO₂的天然气。串联 CH₄重整过程、逆水煤气变换反应（reverse water–gas shift reaction ）以及氧离子传导电解膜反应器（oxygen-ion-conducting electrolysis-membrane reactor）相结合，其中水电解反应能改变逆水煤气变换反应的平衡，促进合成气的生成，并提高 CH₄的表观还原性。由铈（Ce）基氧化物（CeO_2–x）载体上原位析出的铑（Rh）纳米颗粒构成的催化剂，提供了大量的 Ce³⁺–氧空位（V_O）–Rh^δ+界面活性位点，以实现高催化性能。该串联系统每个 CH₄分子最多可消耗 4 个 CO₂分子，能实现高 CH₄和 CO₂转化率，且对 CO 和 H₂的生成具有高选择性。