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为解决氮循环及含硝酸盐废水处理问题,研究人员合成核壳 Cu/CuAu 纳米立方体,其在 NO3RR 制 NH3中表现优异,对优化电催化合成氨性能意义重大。
从宏观视角来看,将硝酸盐电化学还原为氨,不仅能产生具有重要价值的氨,还能缓解环境中的硝酸盐污染问题,这使得该研究在全球范围内备受关注。本文介绍了一种方法,即通过增加沉积在铜纳米立方体上有序的金属间化合物 CuAu 层数,来控制和减轻表面压缩应变,该方法显著提升了氨的产量。这种方法为精确调整电催化剂中的残余应变,进而增强电催化活性和选择性提供了有效途径,这可能对其他与能量转换和化学转化相关的电化学反应的催化剂设计有所助益。
亮点:
- 直接在溶液相中合成具有可调控外壳的核 / 壳 Cu/CuAu 纳米晶体;
- 通过应变工程调节金属电催化剂的结构和性能;
- 具有压缩应变释放特性的催化剂,可实现高效的硝酸盐电还原为氨的反应。
总结:
通过电催化硝酸盐还原反应 (NO3RR) 回收氨 (NH3),为闭合氮循环提供了一种可持续且节能的解决方案,同时还能处理富含硝酸盐的废水。在这项研究中,研究人员采用简便的种子介导法,合成了具有精确控制的有序金属间化合物层的核 / 壳 Cu/CuAu 纳米立方体。通过调整 CuAu 外壳的层数,精细调控了纳米晶体的表面压缩应变。具体而言,应变弛豫的 Cu/CuAu 催化剂在 NO3RR 生成 NH3的反应中表现出优异的性能,在相对于可逆氢电极 (RHE) 为 -0.5V 的电位下,法拉第效率达到 89.9%;在相对于 RHE 为 -0.6V 的电位下,氨的产率极高,达到 11.3mol h-1 g-1 。此外,Cu/CuAu 催化剂在连续 10 个循环和 12 小时的电解过程中均表现出催化稳定性。这种在原子水平上对厚度的控制,能够精确调整固有应变,优化催化反应活性,为提升电催化氨合成的性能提供了一种很有前景的策略。