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这篇论文利用高斯过程（GP）结合领域知识与贝叶斯优化（BO），探索储能系统的高维参数空间，预测剩余能量及失效分布。研究优化了 GP 模型组件，对比不同模型性能，还提出基于实验室结果预测实际工况下电池降解的方法，对储能技术发展意义重大。
### 研究背景与目的
随着能源需求增长，新能源存储技术发展迅速。太阳能、风能虽潜力大，但间歇性阻碍其并网，储能系统成为关键解决方案。在电网中，储能系统能存储多余电能并按需释放，不过，电动汽车和电网电池技术仍需提升能量密度和安全性。
开发新技术的关键是预测储能系统在不同工况下的剩余能量，而传统实验方法难以探索其高维参数空间。本文旨在利用基于高斯过程（GP）和贝叶斯优化（BO）的框架，高效探索储能系统参数空间，预测剩余能量及失效分布，为储能技术发展提供支持。
研究方法
- GP 建模：选择 GP 用于建模，因其能利用小数据集随机逼近未知潜在函数，量化不确定性，区分不同类型不确定性，捕捉非线性关系，且参数具有可解释性。GP 模型由先验均值、噪声和核函数构建，通过最大似然估计（MLE）学习超参数。为融入领域知识，对这三个组件进行定制。
- 先验均值函数：传统常值先验均值函数外推能力差。考虑到电池剩余能量随循环、温度、C 率和最大荷电状态（SOC）变化，采用灵活函数建模。如基于循环次数的幂律函数，其参数随操作条件变化；或用线性基函数之和（SLBF）模型，通过确定中心和权重来灵活模拟降解趋势。
- 噪声函数：噪声函数量化因电池间差异产生的不确定性，其大小与数据点在参数空间位置有关。研究采用幂律函数和 Sigmoid 函数等灵活函数建模，前者假设变异性随循环增加，后者适用于变异性增加速率变化的情况，SLBF 模型也可用于此类情况。
- 核函数：核函数是 GP 的核心，决定预测属性和估计协方差。常用的平稳核函数基于欧氏距离计算协方差，本文采用 Matèrn 核函数并通过自动相关性确定（ARD）使其具有各向异性。此外，还研究了非平稳核函数，通过参数化方程修改平稳核函数，以更好地捕捉数据特征。
- 贝叶斯优化（BO）：BO 用于高效探索参数空间和预测剩余能量，由随机预测模型和采集函数组成。本文以 GP 为预测模型，采用总相关性作为采集函数，该函数通过识别函数值相互间及与先前测试点函数值相关性最小的点，实现信息增益最大化和不确定性最小化。
- 实验数据收集：通过研究锂电镀与温度、最大 SOC 的关系确定参数空间边界。设计标准循环协议监测剩余能量损失，协议包含快慢循环，以快速估计剩余能量。部分实验因风险在特定循环次数停止，记录相关参数空间边界。
- 参数空间探索：采用 BO 方法多轮探索参数空间。先随机选择点测试，再利用 GP 模型和总相关性采集函数确定新测试点，直到模型预测性能满足要求。探索过程中，考虑到温度限制，采用嵌套优化方法确定实验点。
研究结果
- 高效探索参数空间：提出的框架能有效探索 4D 参数空间。通过展示 GP 模型在所有实验数据下的预测结果，发现模型能准确反映操作参数对剩余能量的影响，如温度、最大 SOC、C 率和循环次数对电池降解的影响符合预期。
- 量化变异性：通过重复测试同一条件下的多个电池，量化了电池间的变异性。结果表明，变异性随循环增加，且 GP 模型能通过不确定性反映这种变化。部分数据点超出 95% 置信区间，被视为异常值。
- 模型预测性能：通过交叉验证和均方根误差（RMSE）评估 GP 模型预测性能，结果显示模型能准确预测大部分测试电池的性能，平均 RMSE 为 0.085 Wh，归一化后约为 6% 误差。随着数据增加，预测性能显著提升，与随机采样相比，BO 方法能更高效地探索参数空间，RMSE 下降更快。
- GP 模型组件比较：测试不同先验均值、噪声和核函数组合对 GP 模型性能的影响，结果表明幂律先验均值函数、幂律噪声函数和具有 ARD 的平稳 Matèrn 核函数组合表现最佳，能更好地捕捉数据趋势，降低预测误差。
- 对实际循环的展望：当前实验条件与实际使用差异大，实际中电池循环参数复杂多变。本文提出基于实验数据预测实际循环下电池剩余能量衰减的方法，通过对参数空间中各点关于循环次数求导，计算能量损失，再积分得到总降解量，但该方法未考虑循环历史影响，有待进一步研究。
研究讨论
- 研究成果：本研究利用先进的 GP 模型和主动学习方法，仅用 48 个点就准确预测了 3D 参数空间中的剩余能量。通过量化不同函数组合下 GP 模型的性能，发现遵循数据趋势的函数可提升模型预测性能。同时，提出了预测实际循环条件下电池降解的框架。
- 研究局限：实验受限于单个温度 chamber，影响参数空间探索效率；假设电池间变异性仅随循环变化，忽略了其他参数影响；仅进行了一次在 291 K 下的主动学习步骤，需更多测试验证预测能力；提出的预测实际循环降解的方法未考虑循环历史，准确性有待提高。
- 未来展望：未来研究可增加温度 chamber 数量，改进噪声模型考虑更多参数对变异性的影响，进行更多主动学习步骤测试预测性能，以及研究考虑循环历史对预测性能的提升作用。
