层状介孔PdCu催化剂脉冲电催化升级回收PET塑料高效合成乙醇酸

编辑推荐：针对废塑料污染和资源化难题，四川大学团队开发了具有层状介孔结构的PdCu双金属催化剂（LM-PdCu），通过脉冲电催化模式实现了PET塑料衍生的乙二醇（EG）高效选择性氧化为高附加值乙醇酸（GA），法拉第效率>92%，产率达0.475 mmol cm-2 h-1，并成功应用于实际废塑料瓶升级回收。该研究为废塑料资源化提供了环境友好的电催化新策略。

　　

塑料污染已成为全球性环境挑战，每年超过7000万吨的聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）废塑料中仅有不到20%被回收利用。传统热催化方法需要高温（>200°C）高压（>20 atm）条件，能耗高且不符合可持续发展要求。电催化技术利用可再生能源电力，可在常温常压下将PET转化为高值化学品，但现有催化剂存在选择性差、产率低和易失活等问题。针对这些挑战，四川大学Ben Liu团队开发了新型层状介孔PdCu（LM-PdCu）催化剂，通过脉冲电催化（PE）模式实现了PET废塑料高效升级回收为乙醇酸（GA），相关成果发表在《Nature Communications》。

研究采用原位成核-组装策略合成LM-PdCu催化剂，通过CTAB模板和TMB结构导向剂构建独特的层状介孔结构。主要技术包括：1）材料表征（TEM、HAADF-STEM、EDS等）；2）电化学测试（LSV、EIS、计时电流法等）；3）原位拉曼光谱监测反应过程；4）实际废塑料瓶的规模化验证实验。

材料表征显示，LM-PdCu具有192 nm长度和117 nm宽度的1D堆叠形态，含3.8 nm金属框架和3.1 nm层状介孔，Pd/Cu原子比为76:24，形成均匀合金结构。电化学测试表明，在PET水解液（PETH）中，LM-PdCu的EG氧化反应（EGOR）起始电位低至0.76 V（vs. RHE），比单金属LM-Pd（0.86 V）和纳米颗粒PdCu（0.84 V）更具活性。在0.95 V恒定电位（CE）模式下，GA法拉第效率（FE）达96.8%，产率0.129 mmol cm^-2 h^-1。

创新性地采用脉冲电催化模式（1.0 s高电位/0.5 s低电位交替）后，GA产率提升至0.475 mmol cm^-2 h^-1（10.4倍于CE模式），FE保持>92%。原位拉曼光谱证实PE模式能快速脱附产物（GA特征峰875/1083/1464 cm^-1减弱），清洁催化剂表面。实际废塑料瓶验证实验获得64%的GA收率，1H NMR和PXRD证实产物高纯度。

该研究通过材料设计和反应模式创新，解决了废塑料电催化升级中的选择性和稳定性难题。层状介孔结构加速传质，双金属协同增强抗氧化能力，脉冲模式动态调控表面微环境，三者协同实现了高效可持续的PET升级回收。这项工作为废塑料资源化提供了新思路，推动电催化技术在环境治理和绿色化学中的应用。