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为解决挥发性有机化合物(VOCs)污染问题,研究人员以凹凸棒石(Pal)为载体,合成钯铈(Pd-Ce)双金属催化剂用于甲苯催化燃烧。结果显示,Pd8Ce2@A-Pal 催化剂性能最佳,该研究有助于理解功能载体在污染控制中的作用。
在环境污染的大舞台上,挥发性有机化合物(VOCs)可谓是 “臭名昭著” 的反派角色。它是有机气溶胶污染和光化学烟雾的主要 “帮凶”,严重威胁着人类健康,还引发了一系列环境问题。在众多治理 VOCs 的策略中,催化氧化技术凭借高去除效率、低温操作和较少二次污染等优势,成为科研人员关注的焦点。然而,用于催化氧化的钯(Pd)基催化剂,虽有着出色的活性、耐热性和抗烧结性,但高昂的成本却限制了其大规模实际应用。如何在保证催化活性的同时,降低贵金属使用量,成为摆在科研人员面前的一道难题。
为了攻克这一难题,来自国内的研究人员展开了深入研究。他们将目光投向了凹凸棒石(Pal)这种具有独特结构的粘土矿物。Pal 有着一维棒状形态、大比表面积和丰富的表面功能基团,不仅价格低廉、开采难度低,经过活化处理后,还能显著增强其吸附和表面特性。研究人员以 Pal 为功能性载体,通过沉淀法合成了钯铈(Pd-Ce)双金属催化剂,试图探索出一种既能减少贵金属用量,又能保持高催化活性的新路径。
研究人员为开展此项研究,主要运用了多种关键技术方法。首先,借助 X 射线衍射(XRD)对制备的样品进行物理化学表征,以此分析催化剂的晶体结构。同时,利用原位漫反射傅里叶变换光谱(DRIFTS)来探究甲苯氧化过程中的中间产物,从而揭示甲苯的降解路径 。
下面来看具体的研究结果:
- 材料制备与表征:研究人员选用了多种化学试剂用于实验,合成了一系列催化剂。XRD 分析显示,制备的 PdxCey/A-Pal 催化剂呈现出 Pal 结构的特征衍射峰,但未观察到 CeO2和 Pd 的特征峰,这表明金属活性组分在载体上分散良好。
- 催化剂性能研究:引入 Ce 离子后,显著增加了金属 Pd 的含量和氧空位数量。在众多催化剂中,Pd8Ce2@A-Pal 催化剂在甲苯燃烧反应中表现最为出色。在空速为 30,000 mL/g/h 的条件下,甲苯转化率达到 50% 和 90% 时的温度分别为 150°C 和 185°C 。
- 影响因素探究:研究人员还考察了空速、催化稳定性以及水蒸气对催化活性的影响。结果表明,该催化剂在不同条件下都展现出良好的催化性能,具备一定的抗水蒸气干扰能力,且拥有较长的催化稳定性。
- 反应路径解析:通过原位漫反射傅里叶变换光谱测量,研究人员确定了甲苯氧化过程中的中间产物,明确了甲苯在 Pd8Ce2@A-Pal 催化剂上的降解路径:甲苯先转化为苄醇,再依次转化为苄基和醛基物种、苯甲酸酯物种、马来酸酐,最终分解为 CO2和 H2O。
研究结论和讨论部分表明,将 Pal 设计为功能性载体来合成 Pd-Ce 双金属催化剂是成功的。Ce 的引入减小了 Pd 颗粒的平均尺寸,增加了表面氧空位。当 Pd/Ce 比例为 4 时,金属 Pd 与 Pd 氧化物物种的比例达到最大值 1.75。这种金属活性组分的精细分散和大量氧空位的存在,提升了催化剂的还原性和氧物种活性。该研究不仅为解决 VOCs 污染问题提供了一种高效的催化剂,还有助于深入理解功能性 Pal 载体在环境污染控制中的作用机制和潜在应用,为后续相关研究提供了重要的理论依据和实践参考,其成果发表在《Applied Clay Science》上,有望推动环境催化领域的进一步发展。