双钙钛矿太阳能电池中有机与无机空穴传输层的性能对比及优化研究

本研究针对铅基钙钛矿太阳能电池(PSCs)的毒性问题，采用La2NiMnO6(LNMO)双钙钛矿材料作为吸光层，对比分析有机(PEDOT:PSS)与无机(Cu2O)空穴传输层(HTL)的性能差异。通过SCAPS-1D模拟优化，获得最高27.84%的功率转换效率(PCE)，为无铅钙钛矿电池的产业化提供理论支撑。

　　

能源转型背景下的材料革新
全球能源需求激增与环境污染的双重压力下，太阳能技术成为清洁能源研究的焦点。传统铅基钙钛矿太阳能电池(PSCs)虽实现26.1%的功率转换效率(PCE)，但其铅毒性和环境不稳定性严重阻碍商业化进程。双钙钛矿材料A₂BB′O₆因其无毒、高稳定性等优势成为研究热点，然而现有报道中基于La₂NiMnO₆(LNMO)的器件效率普遍低于10%，亟需通过界面工程实现突破。

研究方法与技术路线
研究人员采用比利时根特大学开发的SCAPS-1D模拟软件，构建FTO/WS₂/LNMO/HTL/Au器件模型，系统优化吸收层厚度(250-650 nm)、缺陷密度(1×10¹⁴-1×10¹⁸ cm^-3)及工作温度(280-360 K)等参数。通过求解泊松方程和载流子连续性方程，对比分析Cu₂O与PEDOT:PSS两种HTL的性能差异。

关键研究发现
1. 吸收层厚度优化
当LNMO厚度从250 nm增至650 nm时，Cu₂O基器件的短路电流密度(J_SC)提升23%(24.66→30.31 mA/cm²)，PCE增长19.2%。这归因于更厚吸收层可捕获更多光子，但超过450 nm后效率提升趋缓。

2. 温度耐受性差异
在360 K高温下，Cu₂O基器件PCE逆势增长5.5%(25.68%→27.10%)，而PEDOT:PSS基器件下降4.7%。研究表明无机HTL的高温稳定性显著优于有机材料，这对实际户外应用至关重要。

3. 缺陷密度影响
当缺陷密度升至1×10¹⁸ cm^-3时，两类器件PCE均暴跌约40%，但Cu₂O基器件表现出更严重的开路电压(V_OC)衰减(1.28→1.02 V)，揭示无机界面更易受陷阱辅助复合影响。

研究启示与展望
该研究通过系统模拟证实：采用450 nm厚LNMO吸收层与Cu₂O HTL组合，可在300 K下实现27.84%的PCE，较文献基准提升4.9%。这一成果不仅为实验研究提供明确参数指导，更揭示了无机HTL在高温稳定性方面的独特优势。未来研究需结合实验验证界面化学相互作用，并探索多维建模方法以提升模拟精度。论文发表于《Beilstein Journal of Nanotechnology》，为无铅钙钛矿电池的产业化道路奠定了重要理论基础。