低强度水相反应条件下异位碳矿化研究：镁质超基性岩与玄武岩的CO2封存潜力与动力学机制

为应对全球变暖亟需安全高效的碳封存方案，研究人员针对镁质超基性岩（SCO）与玄武岩（SVF）开展低强度水相反应（25°C，PCO2=80 kPa）下的异位碳矿化研究。通过热重-红外联用（TGA-IRGA）、X射线衍射（XRD）等技术，证实两种岩石在160天内分别捕获9±2 wt%和7±3 wt% CO2，形成非晶态碳酸镁并部分转化为菱镁矿。该研究为温和条件下利用地表富集岩石实现永久负排放提供了新策略。

　　

全球气候变化背景下，每年需削减10-20吉吨CO₂排放以实现温控目标。碳矿化（Carbon Mineralization）作为将CO₂转化为稳定碳酸盐矿物的过程，因其热力学稳定性和安全性备受关注。然而自然矿化需数千年，亟需开发加速技术。传统异位矿化（Ex-situ Mineralization）依赖高温（>100°C）、高压（>30 bar）和强酸/碱条件，存在能耗高、成本昂贵等问题。针对这一挑战，研究人员探索了环境温度（25°C）和低压（80 kPa）条件下镁质超基性岩（San Carlos Olivine, SCO）与玄武岩（Springerville Volcanic Field, SVF）的矿化行为。

研究采用热重-红外联用（TGA-IRGA）监测碳酸盐分解，结合X射线衍射（XRD）和比表面积分析（BET）表征产物。通过电感耦合等离子体发射光谱（ICP-OES）追踪溶液中Mg²⁺、Si等离子的动态变化，并建立Avrami动力学模型量化反应进程。

3. 结果与讨论
3.1 X射线荧光分析
XRF显示SCO含43.58 wt% MgO，理论CO₂封存潜力达54.14 wt%，显著高于SVF（36.43 wt%）。

3.2 热重与逸出气体分析
TGA证实160天反应后SCO捕获9±2 wt% CO₂，SVF在64天捕获7±3 wt%。逸出气体分析显示300-450°C和515°C两段分解峰，分别对应非晶态碳酸镁和菱镁矿，且未检测到水合碳酸盐特征峰。

3.3 比表面积变化
BET表明反应后SCO和SVF比表面积分别增至13.8 m²/g和16.1 m²/g，归因于新生成的碳酸盐和无定形二氧化硅。

3.4 X射线衍射分析
XRD发现32.4°衍射峰增强，提示菱镁矿（MgCO₃）形成。但高温干燥可能导致非晶态碳酸镁部分结晶，实际反应中可能以亚稳态水合相为主。

3.5 液相离子动态
ICP-OES显示SCO中Mg²⁺浓度1天内达368 ppm后骤降，符合快速溶解-沉淀机制；SVF因含抗蚀性斜长石，Mg²⁺释放较缓。

3.6 动力学模型
Avrami方程拟合显示两者反应程度相似（SCO：12±1%，SVF：18±4%），但速率常数（1.1×10^-6 vs. 0.37×10^-6 s^-n）反映矿物组成差异。

该研究首次系统评估了低压环境温度下异位矿化的可行性，证实玄武岩等地表富集岩石可作为低能耗碳封存载体。尽管反应速率较高温高压条件慢，但省去CO₂压缩和岩石长距离运输环节，大幅降低成本和能耗。研究还揭示干燥温度对产物晶型的影响，为后续工艺优化提供关键参数。论文发表于《Carbon Capture Science》，为区域定制化碳封存策略奠定科学基础，对实现十亿吨级负排放目标具有重要意义。