碳纳米结构中载流子弛豫超快动力学揭示准一维与非一维电子行为

研究人员通过超快瞬态吸收光谱（从近红外到紫外波段）探究了碳纳米管（CNTs）束及其与氮化硼纳米管（BNNTs）形成的范德华（vdW）异质结构中光激发载流子的弛豫动力学。研究发现，CNTs束的弛豫常数随探测光子能量降低而减小，而vdW异质结构中则保持恒定，揭示了前者呈现非一维（non-1D）、后者呈现准一维（quasi-1D）电子行为。该研究为低维碳基光电器件设计提供了关键维度调控依据。

　　

论文解读

在纳米材料领域，电子传输性质与其维度密切相关。传统上，材料的维度通过几何形状（如纳米线、纳米片）直观判断，但实际电子行为可能偏离几何维度特征。碳纳米管（CNTs）作为典型一维（1D）材料，其束状结构是否会因管间相互作用丧失1D特性？如何通过结构设计调控电子维度？这些问题对开发高性能纳米光电器件至关重要。

为解决上述问题，日本的研究团队在《Carbon Trends》发表研究，通过超快瞬态吸收光谱对比分析了束状少壁碳纳米管（FWCNTs）及其与氮化硼纳米管（BNNTs）形成的范德华（vdW）异质结构的载流子弛豫动力学。研究发现，FWCNTs束表现出非一维电子行为，而vdW异质结构因BNNTs的绝缘层阻隔径向电子传输，恢复了准一维特性。这一发现为通过异质结构设计精准调控材料电子维度提供了新思路。

关键技术方法
研究采用超快瞬态吸收光谱（探测范围0.62–3.05 eV）监测光激发载流子弛豫，结合理论模型分析态密度（DOS）对弛豫动力学的影响。样本包括FWCNTs束（样品I）和FWCNTs/BNNTs vdW异质结构（样品II），通过干法纺丝制备。实验数据通过卷积高斯仪器响应函数（IRF）与指数衰减模型拟合，提取时间常数τ₁和τ₂分别对应载流子弛豫和晶格热化过程。

研究结果

1. 束状FWCNTs的非一维特性

• 弛豫动力学：样品I的弛豫时间常数τ₁在0.75–1.3 eV范围内随光子能量降低而增加（τ∝E^?0.84±0.06），呈现2D与1D之间的中间趋势（图4a）。
• 机制解析：吸收光谱中1.7 eV处的类带隙结构（van Hove奇点）导致τ₁突变（图2d），理论模型证实DOS峰值会显著延缓弛豫（图3）。

2. vdW异质结构的准一维恢复

• 维度调控：样品II的τ₁在0.75–1.3 eV内与光子能量无关（τ∝E^?0.11±0.07），表明BNNTs层阻隔径向电子传输，使系统恢复准一维特性（图4b）。

结论与意义
研究首次通过载流子弛豫动力学揭示了碳纳米结构的电子维度可调性：FWCNTs束因多向电子传输呈现非一维行为，而vdW异质结构通过BNNTs绝缘层实现准一维限制。理论模型进一步验证了van Hove奇点对弛豫动力学的调控作用。该成果为低维材料在光电子器件中的应用提供了维度设计准则，例如通过异质结构封装优化纳米管阵列的定向导电性。

研究还指出，未来可通过精确控制异质结构界面进一步优化维度相关性能，推动碳基纳米器件向更高效率发展。