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单金属钒负载H-beta分子筛催化剂的可持续合成及其在CO2辅助丁烷氧化脱氢制烯烃中的应用
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年04月22日 来源:Catalysis Today 5.2
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研究人员针对CO2减排与轻烷烃高效转化需求,开发了溶剂法合成的钒负载H-beta分子筛催化剂(x wt%V/H-beta),用于CO2辅助丁烷氧化脱氢(CO2-ODHB)。通过XRD、H2-TPR等技术表征发现,10 wt%V/H-beta兼具高还原性与酸性,在600°C下实现31%丁烷转化率与62%烯烃选择性,为CO2资源化利用提供绿色催化策略。
随着全球天然气资源开发,C2-C4轻烷烃转化技术成为研究热点。传统催化脱氢(DH)受限于热力学结焦问题,而氧气参与的氧化脱氢(ODH)又易导致过度氧化。CO2作为温和氧化剂不仅能抑制结焦,还可实现CO2资源化利用,但高效催化剂开发仍是挑战。沙特阿拉伯法赫德国王石油与矿产大学的研究团队通过溶剂法合成钒负载H-beta分子筛催化剂,在《Catalysis Today》发表研究,揭示了10 wt%V/H-beta在CO2-ODHB反应中31%转化率与62%选择性的优异性能。
研究采用溶剂法合成x wt%V/H-beta催化剂,通过X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)等技术分析材料特性,结合固定床反应器评价催化性能,并利用原位漫反射红外光谱(DRIFT)追踪反应中间体。
催化剂制备
通过物理研磨NH4VO3与H-beta分子筛,经焙烧获得不同钒负载量(2.5-15 wt%)催化剂,避免了溶剂污染。
N2吸附-脱附等温线
BET测试显示10 wt%V/H-beta比表面积最大(620 m2/g),滞后环表明介孔结构有利于传质。
结论
10 wt%V/H-beta因优化的钒分散度与酸性位点分布,展现出最强的金属-载体相互作用和还原性。NH3-TPD证实其中等酸强度可抑制副反应,DRIFT揭示了表面羧酸盐中间体的关键作用。该研究为CO2-ODHB提供了兼具高活性与稳定性的催化剂设计范式。
意义
该工作不仅实现了CO2作为温和氧化剂的循环利用,其溶剂法合成策略更符合绿色化学原则,为工业级烯烃生产提供了新思路。
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