破缺对称性揭示 Kagome 晶格手性电荷序的奥秘

在凝聚态物质研究中，检测手性电荷密度波等态的破缺对称性颇具挑战。研究人员对 Kagome 晶格 KV3Sb5展开研究，用二阶光学响应揭示其破缺对称性。该研究明确了有序态手性本质，为相关研究奠定基础。

　　在微观世界里，物质的奇妙特性总是吸引着科学家们不断探索。凝聚态物质中，手性（Chirality）现象广泛存在，它就像一个神秘的宝藏，隐藏着许多未知的奥秘。从细胞生物学的微观层面到物理学的宏观领域，手性都扮演着重要角色，在凝聚态物质中，它更是与一些奇特的相态紧密相关，比如手性电荷密度波（chiral charge density waves ）和手性超导性（chiral superconductivity）。然而，想要精准地探测到那些定义这些特殊状态的微妙破缺对称性，却困难重重，这也导致了科学界的诸多争论和分歧。

在 Kagome 晶格相关材料的研究领域，KV₃Sb₅这类材料近年来成为了科研人员关注的焦点。当温度降低时，这些材料中会出现电荷密度波和超导序相互交织的有趣现象。但令人困惑的是，尽管科研人员对其进行了大量研究，对于这种高度非常规电荷有序态的确切对称性以及相关的晶体结构，仍然没有明确的结论，争论不断。部分原因在于其晶格畸变微弱，且存在大量能量简并的电荷密度波配置，这使得研究工作面临巨大挑战。

为了攻克这些难题，来自普林斯顿大学（Laboratory for Topological Quantum Matter and Advanced Spectroscopy, Department of Physics, Princeton University）、南洋理工大学（Division of Physics and Applied Physics, School of Physical and Mathematical Sciences, Nanyang Technological University）、北京理工大学（Centre for Quantum Physics, Key Laboratory of Advanced Optoelectronic, Quantum Architecture and Measurement (MOE), School of Physics, Beijing Institute of Technology 等多所机构的研究人员展开了深入研究。他们的研究成果发表在《Nature Communications》上，为揭开 KV₃Sb₅材料中手性电荷序的神秘面纱提供了关键线索。

研究人员主要运用了以下几种关键技术方法：一是利用通量法（flux method）合成了 KV₃Sb₅单晶体；二是采用基于聚二甲基硅氧烷（PDMS）印章的机械剥离技术制备了相关器件；三是运用中红外扫描光电流显微镜测量光电流响应；四是基于密度泛函理论（DFT），使用 VASP 软件进行第一性原理计算。

研究结果

1. 纵向圆光电效应（CPGE）的观测：研究人员使用中红外扫描光电流显微镜对 KV₃Sb₅进行研究。在测量中，他们发现当电荷密度波（CDW）序出现时，会产生纵向的 CPGE。通过对不同温度下光电流的测量和分析，发现 CPGE 信号在低温下明显，且随着温度升高逐渐减弱，在 100 K 以上急剧减小。这一结果表明 CPGE 与 CDW 序密切相关，且具有非热起源，暗示着低温下存在一种由自发破缺对称性表征的电子序123。
2. CPGE 机制探究：为了深入了解 CPGE 的产生机制，研究人员进行了一系列实验。研究发现 CPGE 与激光功率呈线性依赖关系，这符合其作为二阶效应的特征。而且，CPGE 信号在纵向方向上占主导，平面内光电流几乎没有偏振依赖性，并且 CPGE 信号主要集中在特定区域。这些实验结果排除了外在因素的影响，有力地证明了观测到的 CPGE 源于材料的内在性质45。
3. 破缺对称性与点群分析：从理论分析角度，研究人员发现 KV₃Sb₅中自旋 - 轨道耦合较弱且不存在长程磁序，因此观测到的螺旋度依赖的光电流主要由轨道激发驱动。进一步分析表明，要使 KV₃Sb₅表现出非零的 CPGE，反演对称性和镜面对称性必须破缺。通过实验测量，研究人员推断出 KV₃Sb₅电荷密度波相可能的点群，其中 C₂和 D₂是最有可能的点群，但也不能完全排除存在更高阶螺旋旋转对称性的可能性67。

研究结论与讨论

这项研究通过实验观测到 KV₃Sb₅中与电荷序相关的纵向 CPGE，为破缺的反演对称性和镜面对称性提供了直接证据，这意味着该材料的体 CDW 序是手性的，即电子态与其镜像不能重叠。尽管电荷有序态下的原子位移较小，但电子 - 声子耦合可能是导致对称性破缺的重要因素，同时费米面的不稳定性以及电子 - 电子相互作用也在其中发挥了关键作用。这表明 AV₃Sb₅（A = K, Rb, Cs）材料的 CDW 相可能源于电子 - 声子和电子 - 电子相互作用的复杂交织。

该研究成果意义重大，不仅直观地展示了 Kagome 晶格电荷序的手性本质，还凸显了非线性光电流效应作为一种灵敏的探测手段，在检测微妙对称性破缺方面的巨大潜力。这为后续进一步理解电荷有序相中的序参量奠定了坚实基础，也为研究其他 Kagome 化合物乃至更广泛的量子材料中的手性电子序提供了新的思路和方法，推动了凝聚态物理领域的发展。未来，将该研究与其他金属 Kagome 家族成员进行比较，探索它们之间的差异，也将是一个极具价值的研究方向。