构筑共价三嗪框架 / 石墨相氮化碳异质结:协同提升光催化活性,开拓环保与能源新路径

【字体: 时间:2025年04月23日 来源:Applied Surface Science 6.3

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  为解决石墨相氮化碳(g?C3N4,CN)光催化性能不足的问题,研究人员合成 CN 与共价三嗪框架(CTF)的异质结。结果显示,该异质结在光降解布洛芬和产氢方面活性显著提升,为开发高性能光催化剂提供新策略。

  
在当今时代,环境保护和能源开发是全球关注的焦点议题。光催化技术作为一种绿色、可持续的技术手段,在有机污染物降解和清洁能源生产等领域展现出巨大的潜力。石墨相氮化碳(g?C3N4,CN)作为一种无金属有机半导体,凭借其独特的二维分子框架结构、可调节的带隙、良好的化学和热稳定性以及无毒特性,在光催化领域备受瞩目,被广泛应用于抗生素降解、制氢等研究方向 。然而,理想很丰满,现实却很骨感。纯 CN 存在着诸多限制其性能发挥的短板,比如有限的比表面积,使得其与反应物的接触面积不足;对可见光的吸收能力平平,无法充分利用丰富的太阳能资源;光生载流子复合速度快,导致光催化效率大打折扣 。这些问题就像一道道关卡,严重阻碍了 CN 在光催化领域的实际应用。

为了突破这些困境,科研人员不断探索创新。此次,来自未知研究机构的研究人员开展了一项极具意义的研究,他们尝试将 CN 与共价三嗪框架(CTF)相结合,通过自组装和热处理过程构建了 CN/CTF 异质结光催化剂 。研究发现,这种异质结展现出了令人惊喜的性能提升。在光催化降解布洛芬实验中,CN/CTF6 在全光谱照射下的光催化活性分别是 CN 和 CTF 的 3.75 倍和 1.9 倍;在可见光照射下,这一数值更是达到了 4.8 倍和 8.4 倍 。在产氢反应(HER)方面,CN/CTF3 在全光谱照射下的 HER 速率达到 10,756.46 μmol h?1 ,分别是 CN 和 CTF 的 4.4 倍和 64.5 倍;在可见光照射下,也分别达到了 CN 和 CTF 的 9.2 倍和 8.7 倍 。这一研究成果为开发基于g?C3N4的高性能光催化复合材料提供了全新的策略和理论依据,有望在环境保护和能源生产领域开辟新的道路,该研究成果发表在《Applied Surface Science》上。

在研究过程中,研究人员主要运用了以下几种关键技术方法:通过扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)对催化剂的微观结构进行观察,直观地了解材料的形貌特征;利用 X 射线衍射(XRD)技术分析材料的晶体结构;采用 X 射线光电子能谱(XPS)研究材料表面元素的化学状态;运用紫外 - 可见漫反射光谱(UV-vis DRS)测量材料对光的吸收性能;借助电化学阻抗谱(EIS)分析界面电荷转移情况;通过程序升温还原(TPR)探究材料界面处的电荷转移机制 。

下面让我们详细了解一下具体的研究结果:

  • 微观结构和光学性能:SEM 图像显示,制备的 CN 呈现出带有褶皱和折叠的典型纳米片结构,原始 CTF 是纳米片和纳米线的混合物,而 CN/CTF 异质结构则是小纳米片和一些纳米线的团聚体 。TEM 观察发现,CN 是具有丰富孔隙的层状结构,CTF 是薄且透明的纳米片结构 。这表明异质结的形成改变了材料的微观结构,可能对其性能产生影响。
  • 光吸收性能:UV-vis DRS 结果表明,CN/CTF 异质结在 450 - 700 nm 范围内对可见光的吸收增强,这意味着它能够更有效地利用可见光进行光催化反应 。
  • 电荷转移性能:EIS 显示,CN/CTF 异质结的界面电荷转移电阻显著降低,说明电荷转移更加容易 。TPR 结果证实了在异质结界面形成了光生 p-n 结,促进了电荷的有效分离,这是光催化性能提升的关键因素之一 。
  • 光催化性能:在光催化降解布洛芬实验中,CN/CTF6 在全光谱和可见光照射下的光催化活性均显著高于 CN 和 CTF 。在 HER 实验中,CN/CTF3 在全光谱和可见光照射下的 HER 速率也远高于 CN 和 CTF 。这充分证明了 CN/CTF 异质结在光催化领域的优异性能。

综合上述研究结果,研究人员得出结论:成功合成的 CN/CTF 异质结构相较于原始的 CN 和 CTF,展现出了卓越的光催化性能。异质结的形成不仅改善了材料的微观结构,还增强了光吸收能力,降低了界面电荷转移电阻,促进了电荷分离,从而显著提升了光催化降解布洛芬和产氢的活性 。这项研究为开发有机半导体 /g?C3N4复合材料提供了新的策略和机制见解,有助于推动光催化技术在环境保护和能源领域的实际应用,为解决全球环境和能源问题提供了新的思路和方法 。

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