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在苯酚羟基化合成二酚的反应中，制备高度分散铁位点催化剂颇具挑战。研究人员利用模板占据的介孔二氧化硅 KIT-6 纳米限域环境制备 Fe 单原子催化剂（SAC）。结果显示其活性显著提升，为相关催化研究开辟新路径。
在有机合成领域，二酚（如儿茶酚和对苯二酚）犹如熠熠生辉的 “明星分子”，它们在医药、农药、染料等多个行业都有着不可替代的重要作用。以儿茶酚为例，它活跃在制药、杀虫剂制作以及抗氧化剂生产等诸多环节；对苯二酚则在医药、橡胶制造等领域大显身手。近年来，以过氧化氢（H?O?）为氧化剂，通过苯酚直接羟基化制备二酚的方法，凭借其经济实惠和绿色环保的优势，成为科研人员眼中的 “宠儿”。
然而，这条看似前景光明的技术路线却遭遇了重重阻碍。传统均相催化剂，如无机酸和 Fenton 试剂，在反应过程中会导致铁的大量浸出，不仅对环境造成严重威胁，而且催化剂难以重复利用。而异相催化剂虽然在可重复使用性上略胜一筹，但现有的铁基催化剂仍然存在诸如二酚选择性低、循环稳定性差等问题。追根溯源，这些问题大多是由于活性位点的聚集所导致。在苯酚羟基化反应中，铁位点的价态变化与 H?O?相互作用产生羟基自由基，进而攻击苯酚生成二酚。因此，制备高度分散的铁位点催化剂成为提升催化性能的关键，然而这一目标的实现却困难重重。
为了突破这些困境，来自国内的研究人员踏上了探索之旅。他们开展了一项旨在利用纳米限域环境制备原子分散铁催化剂，以优化苯酚羟基化反应的研究。最终，研究人员成功制备出 Fe 单原子催化剂（SAC），并在苯酚羟基化反应中取得了令人瞩目的成果。这一研究成果发表在《Applied Surface Science》上，为该领域的发展注入了新的活力。
在研究过程中，研究人员主要运用了以下关键技术方法：一是通过简单的固相研磨和煅烧技术，将铁前驱体引入到模板占据的介孔二氧化硅 KIT-6 的纳米限域环境中；二是采用密度泛函理论（DFT）计算，深入探究铁单原子在载体中的存在状态和相互作用。
下面我们详细了解一下研究结果：
- Fe 单原子催化剂（SAC）的合成与结构：研究人员将 Fe (NO?)??6H?O 与载体 TOK 混合后手动研磨近 30 分钟，再经 550°C 煅烧得到 FeTOK；以 TFK 为载体采用相同方法制备 FeTFK 作为对照。实验和 DFT 计算表明，Fe 单原子在 TOK 中以 Fe-O-Si 结构存在，这一特殊结构得益于纳米限域环境抑制了金属的聚集。
- 催化反应性能：在 50mL 两颈培养瓶中进行的催化反应显示，FeTOK 在苯酚羟基化反应中表现出优异的活性。其 44.1% 的二酚产率和 1456h?1 的周转频率（TOF），显著优于相同铁负载量的 FeTFK（16.6%，744h?1）。这充分证明了利用纳米限域环境制备的 FeTOK 在催化性能上的巨大优势。
研究结论和讨论部分，进一步凸显了该研究的重要意义。研究人员成功开发出一种在 TOK 纳米限域环境中制备单铁原子的简便方法。通过固相研磨和煅烧，铁前驱体与二氧化硅壁内丰富的 Si-OH 结合，形成了稳定的 Fe 单原子结构。这种 Fe-O-Si 结构不仅有效抑制了铁原子的聚集，还极大地提升了催化剂在苯酚羟基化反应中的活性。这一成果为设计和制备高性能的铁基催化剂提供了全新的思路和方法，有望推动苯酚羟基化及相关催化反应领域的快速发展，为实现绿色、高效的有机合成开辟新的方向。
