突破！新型调制量子 kagome 反铁磁体中发现无隙色散连续体，助力量子自旋液体研究

在凝聚态物理中，量子自旋液体（QSL）备受关注，而 kagome 反铁磁体是研究 QSL 的重要体系。研究人员对 Cs8RbK3Ti12F48单晶开展研究，发现其在低温下无磁有序，可能形成准二维无隙量子自旋液体，为 QSL 研究提供新方向。

　　在凝聚态物理的奇妙世界里，量子自旋液体（QSL）就像一颗神秘的宝石，吸引着众多科研人员不断探索。kagome 反铁磁体（AFM）作为研究 QSL 的关键阵地，其二维三角晶格结构使得传统磁序受到强烈阻挫，为量子自旋液体的产生创造了独特条件。过去，基于 Cu²⁺（3d⁹，s = 1/2）离子的量子 kagome AFM 得到了广泛研究，但铜基体系之外的研究却寥寥无几。这就好比在一片广阔的科研森林中，大家都挤在某一片区域探索，而其他地方却鲜有人问津。这种研究的局限性，使得我们对量子自旋液体的认识不够全面，难以深入挖掘其潜在的物理特性和应用价值。为了打破这一困境，拓展对量子自旋液体的认知边界，来自美国弗吉尼亚大学、日本京都大学等多个研究机构的科研人员携手合作，对新型化合物 Cs₈RbK₃Ti₁₂F₄₈展开了深入研究。

他们的研究成果发表在《Nature Communications》上，为该领域带来了新的曙光。研究发现，Cs₈RbK₃Ti₁₂F₄₈中的 Ti³⁺（3d¹，s = 1/2）离子形成了调制量子 kagome 反铁磁体，在温度低至 1.5 K 时仍未出现磁有序现象。这一发现意义重大，它为量子自旋液体的研究提供了新的候选材料，就像在黑暗中找到了一盏明灯，为后续研究指明了方向。同时，也让我们对量子自旋液体的形成机制和物理性质有了更深入的理解，有助于推动凝聚态物理领域的发展。

在研究过程中，科研人员主要运用了以下几种关键技术方法：一是通过生长 Cs₈RbK₃Ti₁₂F₄₈单晶并利用 x 射线衍射确定其晶体结构；二是采用量子设计的 MPMS-XL 系统和 PPMS-14LHS 系统分别进行体磁化和比热测量；三是借助日本质子加速器研究机构的 4D - 空间接入中子光谱仪（4SEASONS）开展飞行时间（TOF）中子散射实验。

下面让我们详细了解一下研究结果。

• 晶体结构与磁相互作用：Cs₈RbK₃Ti₁₂F₄₈具有 R3m 空间群，其磁性 Ti³⁺离子在 ab 平面形成二维调制 kagome 层，层间被非磁性碱金属阳离子层隔开。Ti³⁺离子间的磁相互作用源于通过共享 F^-配体的超交换作用，尽管键长差异较小，但 Ti - F - Ti 键角的变化导致超交换相互作用有所不同。
• 体磁化和比热测量结果：体磁化率数据显示，Curie - Weiss 温度 Θ_CW为 - 47.4 K，有效磁矩 p_eff = 1.74 μ_B ，符合 Ti³⁺的预期。在 2 K 以下，磁化率未出现明显异常，表明没有磁相变发生。比热测量结果表明，在低温下，磁比热 C_mag与 T 近乎呈线性关系，这与二维线性色散 Goldstone 模式的预期二次行为不同，也不同于 herbertsmithite 在低温下 C_mag ∝ T^1.5的行为，而是与费米液体中有限密度的费米子准粒子性质相符，暗示该材料具有特殊的低能态特性。
• 中子散射研究结果：通过中子散射实验获得了动态自旋关联函数 S (Q, ?ω)。在 1.5 K 时，S (Q, ?ω) 在低能区有强信号，表明存在强无隙自旋涨落，且在 Γ₂ = (20)_Π1 = (10)_s.kag处尤为明显，而在 K₂ = (\frac{4}{3}\frac{4}{3})_Π1 = (\frac{2}{3}\frac{2}{3})_{s kag}处则无此类无隙涨落。这一结果说明，尽管超交换相互作用存在调制，但动态磁单胞与简单均匀 kagome 晶格相同，且比化学单胞小 2×2。同时，实验还发现了一个色散连续体，其从沿 (100) 方向延伸的软线发出，这一现象表明存在具有准一维色散的分数化类自旋子激发，存在于准二维自旋系统中。此外，实验中还观察到一个能量约为 2.4 meV 的无色散模式，自旋波理论将其解释为受 DM 相互作用驱动至有限能量转移的风向标模式。

综合以上研究结果，研究人员得出结论：Cs₈RbK₃Ti₁₂F₄₈在温度低至 T = 3%|Θ_CW| 时仍未发生磁相变，且 q = 0 磁序的上限为 0.05 μ_B。该材料的动态关联函数呈现出漫散射连续体与色散边界以及有限能量共振共存的现象，覆盖了除 Q = 0 以外的大部分布里渊区。准弹性散射的脊垂直于 a 轴延伸，显示出有效的一维特征，尽管其具有二维调制量子 kagome 晶格结构。与现象学阻尼线性自旋波理论对比，发现该理论无法完全重现实验激发光谱，尤其是无处不在的连续散射，这表明存在分数化现象。连续散射在色散极限内与理论上 U (1) 和 Z₂量子自旋液体的双自旋子激发光谱定性一致，且低温下近 T - 线性的比热也表明自旋波图像并不适用，指向了自旋子费米面的存在。

这项研究意义非凡，它不仅为量子自旋液体的研究提供了新的材料体系，加深了我们对量子自旋液体物理性质的理解，还为后续研究调制量子 kagome 反铁磁体中的量子自旋液体态奠定了坚实基础。同时，也为凝聚态物理领域在探索新型量子态方面提供了重要参考，有望推动该领域的进一步发展。