在扭曲异质三层半导体中解锁费米子 - 玻色子绝缘态的奥秘

在过渡金属二硫属化物（TMD）异质结构研究中，费米子和玻色子相关态的相互作用及动态演化不明。研究人员对扭曲的WSe2/WS2/WSe2异质三层结构展开研究，发现电荷层锁定（CLL）三重态等，为模拟多体关联提供新视角。

　　在凝聚态物理的奇妙世界里，多体效应一直是核心研究领域。著名的哈伯德模型（Hubbard model ）是描述准粒子多体相互作用的经典理论模型，然而它难以精确求解，于是科学家们借助各种量子模拟器来揭示其中隐藏的强关联现象。近年来，过渡金属二硫属化物（TMD）莫尔超晶格成为探索三角晶格哈伯德模型丰富物理性质的热门平台。在这个平台上，诸如莫特（Mott ）和广义维格纳晶体态等强关联电子态已被成功观测，用于模拟费米 - 哈伯德哈密顿量；同时，也有一些相关的玻色子态被发现，以探索玻色 - 哈伯德物理。不过，在 TMD 三角晶格中，费米子 - 玻色子混合态的研究还很欠缺。而且，尽管在 TMD 双层结构中分别观测到了相关的费米子态和玻色子态，但它们在单个系统中的共存及动态演化却鲜有人探究，这对于构建完整的多体相互作用模拟图景至关重要。

为了填补这些研究空白，湖南大学的研究人员展开了一项极具意义的研究。他们将目光聚焦于扭曲的WSe2/WS2/WSe2异质三层结构，旨在探索其中新奇的量子态及多体关联现象。研究发现，这种异质三层结构中存在一种非常规的费米子复合体 —— 电荷层锁定（CLL）三重态，其具有独特的对称电荷配置。在外部光场或电场作用下，这种费米子三重态能够动态演变为玻色子层间激子（IX）和一个额外电荷，使得该三层系统成为一个可灵活调控产生费米子、玻色子准粒子及其混合物的平台。更重要的是，研究人员观察到，随着外部光场和电场的可控调节，相关绝缘态可以从费米子性质，转变为费米子 - 玻色子混合性质，再到玻色子性质。这些结果表明，异质三层半导体是一个能够模拟从费米、费米 - 玻色到玻色 - 哈伯德哈密顿量多体关联的理想系统。该研究成果发表在《Nature Communications》上，为多体物理研究开辟了新的方向。

研究人员在此次研究中主要运用了以下关键技术方法：

1. 样品制备技术：采用逐层干转移方法制备异质三层结构和双栅器件。通过机械剥离法将WSe2 、WS2 单层、六方氮化硼（hBN）封盖层和少层石墨（Gr）转移到目标衬底上，构建出所需的器件结构，并进行退火处理和电极制备9。
2. 光学测量技术：利用低温光致发光（PL）测量技术，在低温环境下对异质结构进行检测，通过分析光致发光光谱来研究样品中不同激子态的特征。同时，采用角分辨二次谐波产生（SHG）测量，确定 TMD 层之间的堆叠配置和扭转角度1011。
3. 电学调控测量技术：使用双栅配置实现中性电场，通过施加不同的栅极电压，研究电场对样品中激子态的影响，分析激子态在电场作用下的转变和相关性质的变化12。

下面详细介绍该研究的主要结果：

1. 电荷层锁定三重态的发现与验证（Charge-layer-locked trions in twisted WSe2/WS2/WSe2 heterotrilayers）：选择扭曲的WSe2/WS2/WSe2异质三层结构来实现目标 CLL 三重态，这是因为该对称三层系统能形成对称的 II 型能带排列，且外层WSe2层的 AB 堆叠设计抑制了层间空穴隧穿，有利于 CLL 三重态的形成。通过低温 PL 测量，在异质三层区域观察到一个新的发射峰，可归因于 CLL 三重态，且其比双层结构中的层间三重态更稳定。施加外部面外电场后，CLL 三重态的 PL 发射表现出与双层结构中层间激子不同的能量红移现象，进一步证实了其独特的电荷分布和结构123。
2. 光场和电场对电荷层锁定三重态的调控（Optical- and electric-field-tunable charge-layer-locked trions）：研究光场对 CLL 三重态的影响时发现，随着激发功率增加，CLL 三重态会向层间激子转变，且存在一个临界功率，超过该功率后，CLL 三重态和层间激子的强度比趋于稳定在 60:40 。同时，它们的 PL 能量都随功率增加发生蓝移，且 CLL 三重态的蓝移幅度更大。在电场调控方面，施加面外电场能促进 CLL 三重态向层间激子的转变，并抑制中间态IX+的形成，这种转变在高功率下更为显著45。
3. 可调电荷层锁定三重态的相关态（Correlated states of the tunable charge-layer-locked trions）：结合光激发和电场调控方法，研究人员探究了这些激子准粒子相关态的动态演化。发现随着电场变化，CLL 三重态和层间激子的 PL 强度比会发生改变，且在不同激发功率下，PL 强度会出现跳跃，这表明系统中形成了相关态。在特定激发功率（如 62 μW ）下，随着电压升高，会形成费米子 - 玻色子混合态；当电压超过 4 V 时，会出现类似莫特相关态的特征，对应形成玻色子绝缘体。而在较低激发功率下，主要形成与 CLL 三重态相关的费米子相关态；在较高激发功率下，相关态的变化更为连续678。

研究结论表明，在扭曲的三层异质结构中存在具有电荷层锁定内部结构的非常规三重态。这种三重态在光场或电场作用下可演变为玻色子层间激子和额外电荷，进而作为晶格填充的 “储备库”，促使相关态的出现。研究人员观察到相关绝缘态从费米子性质到费米子 - 玻色子混合性质，再到玻色子性质的演变。这一发现不仅丰富了人们对多体相互作用的理解，还为在单个三层系统中研究从费米子、费米子 - 玻色子混合物到玻色子的相互作用准粒子相关态提供了新的视角。该研究建立了三层系统作为产生非常规准粒子的平台，以及调控费米子和玻色子相关态的 “实验场”，推动了对多体物理中准粒子 - 准粒子相互作用的全面理解，为未来凝聚态物理和量子材料领域的研究奠定了重要基础。