可溶性电子穿梭体对微生物铁还原及产甲烷作用的生态调控机制研究

这篇研究深入探讨了八种不同氧化还原电位（-0.340至0.217 V）的电子穿梭体（如醌类和核黄素）对湿地沉积物微生物群落铁还原（Fe(III) reduction）和产甲烷作用（methanogenesis）的影响。通过多批次实验发现，9,10-蒽醌-2-羧酸（AQC）显著抑制产甲烷过程，而蒽醌-2,6-二磺酸盐（AQDS）加速铁还原速率。研究揭示了电子穿梭体通过塑造独特微生物群落（如Geobacteraceae和Methanosarcina）调控碳流分配（DIR vs. 产甲烷），为复杂环境中多谱系铁还原菌共存提供了新机制。

　　

Effects of soluble electron shuttles on microbial iron reduction and methanogenesis

ABSTRACT
微生物铁还原是水生和陆地生态系统生物地球化学循环的核心过程。研究团队通过添加八种氧化还原电位各异的电子穿梭体（七种醌类和核黄素），揭示了这些分子对微生物生理生态的深远影响。所有穿梭体均能驱动Fe(III)还原耦合乙酸氧化，但9,10-蒽醌-2-羧酸（AQC）独特地抑制了产甲烷过程。微生物群落分析显示，Geobacteraceae在多数条件下占主导，而不同穿梭体富集了显著差异的菌群结构。

INTRODUCTION
铁作为地壳第四大元素，其微生物还原过程深刻影响全球元素循环。异化金属还原菌（DMRB）通过直接（细胞色素）或间接（电子穿梭体）途径利用不溶性铁矿物作为末端电子受体。醌类基团因其共轭键的电子离域特性，成为环境氧化还原反应的关键介质。研究假设电子穿梭体可能通过扩大电子受体可及性提升群落多样性，并通过实验验证了这一假说。

RESULTS

Effects of shuttles on carbon and electron flow
三批次重复实验显示，AQDS使铁还原速率提升至417.8 μmol d^-1（对照组160.7 μmol d^-1），而AQC显著延缓反应进程。当Fe(III)还原进入平台期后，乙酸快速消耗与甲烷产量激增同步发生，但AQC处理组完全抑制了产甲烷。终点化学计量分析表明，除AQC外，其他穿梭体条件下90-97%的乙酸通过铁还原和产甲烷途径被消耗。

Microbial community dynamics
α多样性分析显示，AQC、AQS和AQZ显著降低群落Shannon指数。NMDS排序证实每种穿梭体均富集了独特的微生物群落（PERMANOVA, P<0.05）。Geobacteraceae成员在多数处理中占比40-80%，其中Citrifermentans（或称Geomonas）在AQDS、AQS、NQL和NQS组占优势，而核黄素组偏好Geobacter属。值得注意的是，AQC组特异性富集了Desulfuromonadaceae，且完全缺失产甲烷古菌Methanosarcina。

DISCUSSION
与纯培养研究不同，混合群落中电子穿梭体的效应不能仅用氧化还原电位解释。AQC对产甲烷的抑制可能源于其选择的竞争性菌群而非直接毒性。Geobacteraceae成员的分类争议（如Citrifermentans/Geomonas）提示既往研究中该菌群的生态功能或被低估。研究提出自然环境中多种穿梭体的共存可能是多谱系铁还原菌共栖的基础。

Conclusions
电子穿梭体通过"化学指纹"效应特异性调控微生物群落组装，进而影响铁还原动力学和碳流分配。AQC的独特抑制作用为调控湿地甲烷排放提供了潜在靶点。未来研究将聚焦于混合穿梭体系统的协同效应及其在复杂环境中的生态功能。

MATERIALS AND METHODS
实验采用法国天然赭石（含22.3 wt% Fe）作为铁源，在严格厌氧条件下建立批次培养系统。通过HPLC监测乙酸消耗，气相色谱分析CH₄/CO₂产量，盐酸萃取法测定Fe(II)。16S rRNA基因V4区测序数据经DADA2流程处理，SILVA数据库注释分类单元。

（注：全文严格依据原文数据，未添加非文献支持的内容；专业术语如DMRB、DIR等均保留英文缩写；氧化态和化学计量数按原文使用^{/_{标签标注）}}