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二维过渡金属二硫属化物(TMD)单层与光腔强耦合研究备受关注,但多共振与 TMD 单层激子强耦合研究有限。研究人员构建 WS2-Si3N4纳米孔阵列 - Ag 膜异质结构,实现多模式强耦合,Rabi 分裂达 318 meV,推动光电子应用发展。
在神奇的微观世界里,二维过渡金属二硫属化物(TMD)单层凭借独特的电子和光学特性,成为科研领域的 “宠儿”。当 TMD 单层从多层减薄到单层时,它就像一个神奇的 “变身者”,从间接带隙半导体转变为直接带隙半导体,这一转变让它拥有了高量子产率,还能产生显著的光致发光(PL) 。而且,其激子共振具有超大的结合能,这使得 TMD 单层成为研究激子 - 极化子强耦合的理想材料。
科研人员一直努力探索如何让 TMD 单层与光学纳米腔实现更强的耦合。为此,他们尝试了多种光学共振方式,比如基于分布式布拉格反射器(DBR)的法布里 - 珀罗共振、等离子体共振、米氏共振和导模共振等。尽管取得了一些进展,但目前对于多种共振与 TMD 单层激子之间强耦合的研究还十分有限。在之前的研究中,虽然在不同光学腔中都实现了 TMD 单层光学共振与激子共振的强耦合,但是 Rabi 分裂(衡量耦合强度的关键指标)数值在很多情况下并不理想。在单纳米颗粒体系中,Rabi 分裂通常在 80 - 120 meV;在纳米颗粒 - 薄膜结构中,这个数值提升到 120 - 170 meV ;即便在与周期结构集成时,能达到超过 300 meV 的情况也较少。而在介电纳米结构中,由于其场增强的固有局限,Rabi 分裂数值相对较小。因此,寻找新的方法来增强耦合强度,提高 Rabi 分裂数值,成为科研人员亟待攻克的难题。
为了解决这些问题,国内研究人员开展了一项关于构建新型异质结构增强激子 - 光子耦合的研究。他们精心设计了一种由 WS2-Si3N4纳米孔阵列和 Ag 膜组成的异质结构。在这个独特的结构中,Si3N4光子晶体平板的表面晶格共振(SLR)与介电 - Ag 界面的类表面等离子体模式相结合,就像两个 “得力助手” 协同工作,既降低了光学共振的损耗,又实现了出色的场限制效果。研究人员通过大量的数值模拟和角度分辨散射光谱测量,对这个异质结构中表面横向波导模式(STWM)、表面晶格共振(SLR)和 WS2单层激子之间的耦合动力学和模式相互作用进行了深入探究。最终,他们发现该异质结构展现出了强大的能力,Rabi 分裂显著增加到 318 meV,成功进入了三振子框架内的强耦合 regime ,这一成果意义重大,不仅加深了人们对介电光子结构中混合模式相互作用的理解,更为高性能光电子应用的发展提供了新的方向和可能。该研究成果发表在《Applied Surface Science》上。
在研究过程中,研究人员主要运用了以下关键技术方法:首先,采用电子束蒸发技术在二氧化硅(SiO2)衬底上沉积 50 nm 厚的 Ag 膜;接着,利用高频等离子体增强化学气相沉积(HF - PECVD)技术,以 SiH4和 NH3为前驱体气体,在 Ag 膜上制备氮化硅(Si3N4)层;最后,通过棱镜耦合白光光源激发系统的混合模式,并借助角度分辨散射光谱测量技术对耦合效果进行表征,同时运用数值模拟辅助研究。
结果与讨论
研究人员利用图 1a 所示的混合系统引入介电光子结构与 TMD 单层之间的混合耦合。该系统由放置在 Ag 膜(50 nm)/SiO2衬底上的 WS2-Si3N4纳米孔阵列组成。通过棱镜耦合白光光源照射该结构,激发系统的混合模式,包括由 Si3N4纳米孔阵列 - Ag 膜异质结构支持的 STWM 和 SLR。在这个过程中,具有强场增强和低辐射损耗的 STWM 在特定条件下产生,它与 SLR 以及 WS2单层激子之间发生相互作用。研究人员通过角度分辨散射光谱测量和数值模拟,观察到共振峰出现了明显的能量分裂和位移,这有力地证明了混合模式耦合的存在。其中,Rabi 分裂显著增加到 318 meV,这一数据直观地展示了在这个混合三振子框架内强耦合的实现。
结论
研究人员成功制备了 WS2-Si3N4纳米孔阵列和 Ag 膜的异质结构,并证实了其中 STWM、SLR 和激子之间存在强耦合。实验和模拟结果均表明,散射光谱出现了明显的能量分裂,角度分辨散射光谱还显示出随着入射角的增加,共振峰发生蓝移。这一研究成果为深入理解介电光子结构中的混合模式相互作用提供了重要依据,同时也为未来高性能光电子器件的设计和开发开辟了新的途径,有望推动光电子领域在量子操纵、超快开关和低阈值激光器等多个应用方向取得进一步的突破。