SnO2-Au NPs肖特基异质结透明薄膜的构建及其在紫外光催化降解环丙沙星中的应用与机制研究

【字体: 时间:2025年04月27日 来源:Applied Surface Science Advances 7.5

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  为解决水体中抗生素污染及传统处理方法效率低的问题,研究人员开发了SnO2-Au NPs肖特基异质结透明薄膜,通过紫外光催化实现环丙沙星(CIP)高效降解(75%)和矿化(70%)。该催化剂通过Au NPs抑制电子-空穴复合,显著提升活性氧物种(·OH/O2·?)生成,为可持续水处理提供新策略。

  

抗生素污染是当前全球水环境面临的严峻挑战,其中环丙沙星(CIP)因其持久性和诱导耐药基因扩散的风险尤为突出。传统水处理技术如活性炭吸附和反渗透存在能耗高、矿化率低等缺陷,而基于半导体光催化的高级氧化工艺(AOPs)虽具潜力,却受限于电子-空穴复合率高、催化剂回收困难等问题。为此,一项发表于《Applied Surface Science Advances》的研究通过创新性设计SnO2-Au NPs肖特基异质结透明薄膜,为这一难题提供了突破性解决方案。

研究团队采用脉冲激光液相烧蚀(PLAL)制备单分散金纳米颗粒(Au NPs,粒径9.48±0.08 nm),并通过喷雾热解法将其负载于SnO2薄膜表面,形成透明异质结催化剂。结合X射线光电子能谱(XPS)和紫外-可见漫反射光谱(DRS)证实Au NPs的引入使SnO2带隙从3.42 eV降至3.20 eV,并建立肖特基势垒促进电荷分离。荧光探针和自由基捕获实验揭示羟基自由基(·OH)贡献率达40.6%,是降解主导活性物种。

关键结果

  1. 结构表征:透射电镜(TEM)显示Au NPs均匀分布于SnO2表面,XPS证实Au0态存在,Sn 3d结合能位移表明强界面电子耦合。
  2. 光催化性能:在pH=7、0.02 g/L催化剂用量下,180分钟内实现75% CIP降解和70%总有机碳(TOC)去除,速率常数(0.00591 min?1)为纯SnO2的1.65倍。
  3. 机制解析:QTOF-MS鉴定出5种中间体(如m/z=316的脱氟产物),毒性预测显示多数产物毒性低于母体化合物。
  4. 稳定性验证:4次循环后活性仅下降3%,且无Sn/Au溶出,凸显实际应用潜力。

该研究通过精准调控异质结界面电子转移路径,解决了光催化剂效率与回收难的双重瓶颈。其创新点在于:①将PLAL制备的Au NPs与薄膜工艺结合,避免传统粉末催化剂流失;②通过肖特基效应将光生电子捕获至Au NPs,延长载流子寿命;③明确·OH主导的降解路径及产物毒性演变规律。这项工作不仅为抗生素污染治理提供了高效稳定的技术方案,也为设计新型异质结光催化剂提供了理论指导,对推动绿色水处理技术发展具有重要意义。

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