飞秒激光诱导VO2单晶表面定向可切换纳米结构的创制及其超快调控机制

研究人员针对传统激光诱导周期性表面结构（LIPSS）不可重写、非晶化的局限，利用飞秒激光在VO2单晶表面实现了沿晶体轴向定向排列的可切换纳米结构。通过瞬态表面等离子体激元（SPP）和沟道光（canalized light）效应，揭示了亚波长结构自组织形成的动力学机制，该结构保留了材料的单晶特性与超快金属-绝缘体相变能力，为主动超材料与纳米光子计算提供了新范式。

　　

在光学技术与信息处理领域，具有可切换特性的纳米结构材料一直是研究热点。传统激光诱导周期性表面结构（LIPSS）虽能产生亚波长表面形貌，但存在不可逆非晶化、取向单一等瓶颈问题。尤其对于VO₂这类具有显著金属-绝缘体相变（MIT）特性的强关联材料，如何在保持单晶特性的同时实现纳米结构的动态调控，是发展下一代主动超材料的关键挑战。

德国奥格斯堡大学的研究团队在《Nature Communications》发表突破性成果，通过飞秒激光在VO₂单晶表面创制出具有方向选择性和超快切换能力的纳米结构。研究发现，瞬态光掺杂诱导的沟道光效应可沿晶体特定轴向（c_m）形成周期达2μm的亚谐波结构，其取向与激光偏振无关；而传统LIPSS（周期900nm）则严格垂直于偏振方向。两种结构均保留单晶特性，且相变阈值低至3.1 mJ/cm²，实现了飞秒级光学切换（<100 fs）和微秒级热恢复（4μs）。

关键技术包括：1）氩气氛下热分解V₂O₅生长表面粗糙度<10 nm的单晶；2）300 fs/1030 nm飞秒激光辐照系统（0.1-200 kHz可调）；3）电子背散射衍射（EBSD）验证晶体取向；4）交叉偏振光学显微镜监测双折射域；5）超快衍射测量系统（561 nm探测/1030 nm泵浦）。

Canalized light creates directional and switchable surface structures
研究发现低功率（90 mJ/cm²）下出现的亚谐波结构严格沿单斜相c_m轴（±40.6°），其形成源于光掺杂导致的介电常数各向异性（ε_∥<0而ε_⊥>0），使表面等离子体仅能沿c_m轴传播。EBSD证实该结构与晶体学取向误差仅±3°。

Results
通过偏振依赖实验（图1c）证实常规LIPSS始终垂直激光偏振，而亚谐波结构在双折射域边界发生43°突变（图6a）。飞秒衍射测量（图7）显示561 nm光栅衍射强度在1030 nm泵浦后20%骤降，恢复动力学符合VO₂的相变特征时间尺度。

Discussion
该研究首次将沟道光效应与LIPSS结合，突破了传统表面结构取向受限于偏振的约束。单晶结构的保留使得纳米光栅具备与块体材料相当的MIT特性，为开发可重写光学存储器、动态超表面提供了新思路。Daniel Kazenwadel等指出，更短脉宽激光可能实现纯沟道光结构的制备，这将深化对瞬态各向异性等离子体动力学的理解。

这项成果不仅为VO₂基主动超材料设计提供了新方法，其揭示的晶体学-光学耦合机制也可拓展至其他强关联氧化物体系。通过飞秒激光"冻结"瞬态光学现象的策略，为研究表面波动力学提供了独特的时间-空间分辨手段。