Mn 修饰 CdS/ZnIn2S4异质结构:强界面作用与内电场协同提升光催化性能,助力废水净化

【字体: 时间:2025年04月29日 来源:Applied Surface Science 6.3

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  抗生素污染废水问题严峻,传统处理方法效果有限。研究人员构建 Mn 修饰的 CdS/ZnIn2S4(MCS-0.25/ZIS)异质结光催化剂。该催化剂可高效降解四环素,稳定性好。为高效处理抗生素废水提供新思路。

  在医学、农业和兽医学领域,抗生素被广泛用于治疗细菌感染。然而,由于抗生素的不当使用、废水处理过程效率低下以及这些化合物的高稳定性,环境中积累了大量的抗生素残留,这对人类健康和生态系统构成了巨大威胁。传统的废水处理方法,如吸附、混凝和生物处理方法,在完全去除抗生素方面效果有限。基于半导体的光催化技术因其高效和环保的特性,被视为一种可持续且有前景的技术。但光催化剂中界面电荷载流子的快速复合阻碍了抗生素的光降解效率,尤其在处理高浓度抗生素废水时更为明显,这限制了该技术的实际应用。因此,精心设计和合成高效的光催化剂,对于通过光催化技术有效解决废水中的抗生素污染问题至关重要。
为了解决上述问题,研究人员开展了关于构建高效光催化剂的研究。他们通过在花状 ZnIn2S4(ZIS)表面合成 Mn 修饰的 CdS(MCS-0.25),构建了 MCS-0.25/ZIS 异质结光催化剂。研究发现,该催化剂能实现对高浓度四环素(99.61%)的快速且近乎完全的降解,速率常数高达 0.07326 min-1 ,超过了大多数已报道的基于 CdS 和 ZIS 的光催化剂。此外,优化后的异质结构在废水净化应用中表现出卓越的循环稳定性、环境耐受性、抗光腐蚀性和通用性。这一研究成果发表在《Applied Surface Science》上,为理解 S - 方案异质结构光催化剂中的界面相互作用和 IEF 调控,实现高效废水净化提供了建设性参考。

研究人员开展研究时主要用到的关键技术方法有:利用 X 射线衍射(XRD)技术分析制备样品的晶体结构和相纯度;通过密度泛函理论(DFT)计算,从理论层面探究相关机理。

微观结构和组成


通过 XRD 技术对制备样品进行分析,结果显示合成的 CdS 具有明确的结晶度,其衍射峰对应六方 CdS(JCPDS No. 06 - 0314)和立方 CdS(JCPDS No. 89 - 0440)。同时,观察到的 MnS 衍射峰可完全归因于立方 MnS(JCPDS No. 06 - 0518),这证实了 CdS 和 MnS 的成功合成。

光催化性能


以四环素(TC)为探针分子评估合成光催化剂的催化效果。实验结果表明,优化后的 60MCS - 0.25/ZIS 样品对高浓度 TC 废水实现了快速且近乎完全的光催化降解,降解率达 99.61%,速率常数为 0.07326 min-1 ,分别是 ZIS、MCS - 0.25、CdS、MnS、CdS/ZIS 以及 MCS - 0.25 和 ZIS 物理混合物的 3.3、3.5、6.5、10.2、2.4 和 2.8 倍。

机理研究


实验结果和 DFT 计算证实,纳米 / 微观结构的匹配以及界面处共享硫原子的桥接增强了界面相互作用,提高了对 O2的吸附和活化能力,为电荷转移创造了有利的外部条件。Mn 的修饰降低了电子迁移的活化能垒,导致在 MCS - 0.25/ZIS 内部形成强大的内电场(IEF),为电荷转移提供了显著的内在驱动力。花状形态和孔隙结构则促进了三相接触和传质。

研究构建了具有丰富接触界面和强大 IEF 的花状 MCS - 0.25/ZIS S - 方案异质结光催化剂。实验表征和 DFT 计算表明,结构匹配和界面富电子 S 桥接原子的存在,促进了 60MCS - 0.25/ZIS 中紧密集成的异质结界面的形成。该研究为高效光催化剂的设计提供了新的思路,为解决废水处理中的抗生素污染问题开辟了新途径,对推动光催化技术在环境领域的实际应用具有重要意义。

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