基于信息理论的原子机器学习模型自由评估框架：数据完整性、不确定性及异常值检测新方法

研究人员针对原子机器学习(MLIPs)中数据集构建、不确定性量化(UQ)和异常检测等关键问题，提出了一种基于信息熵的模型自由评估框架QUESTS。通过量化原子环境分布的信息熵，该方法可解释MLIPs误差趋势、优化数据集压缩、实现无模型UQ，并成功检测大尺度模拟中的非晶相形成和铜凝固成核事件。该研究为材料计算领域提供了通用工具，发表于《Nature Communications》。

　　

原子机器学习(ML)在材料模拟领域展现出巨大潜力，但其发展面临三大瓶颈：训练集构建依赖经验启发式规则、缺乏可靠的无模型不确定性量化方法、难以识别模拟中的异常或罕见事件。传统方法通常需要训练多个模型或依赖人工定义的结构描述符，既低效又难以保证普适性。美国劳伦斯利弗莫尔国家实验室(LLNL)团队在《Nature Communications》发表的研究，创新性地将信息理论引入原子尺度数据分析，开发了名为QUESTS(快速结构相似性熵与不确定性)的框架。

研究采用核密度估计(KDE)技术，通过定义原子中心化描述符X_i（包含排序的k近邻距离X_i⁽¹⁾和类消息传递的角向特征X_i⁽²⁾），计算原子环境分布的信息熵H。关键技术包括：(1)基于32近邻/5?截断的原子描述符；(2)通过FCC晶体1%应变校准的0.015?^-1高斯核带宽；(3)差分熵δH量化新环境与参考集的相似性；(4)对rMD17、GAP-20等基准数据集及32.5M原子Ta模拟系统的验证。

信息熵揭示MLIPs误差机制
分析rMD17分子数据集发现，信息熵饱和点与分子复杂度相关：苯(100样本即饱和)＜偶氮苯(1000样本)＜阿司匹林(＞10000样本)。熵饱和差值与MACE模型的力预测误差呈强相关(ρ=0.89)，证实信息缺口决定理论误差下限。在碳GAP-20数据集中，"石墨烯"子集可压缩80%而不影响模型性能(熵保持4.25nats)，而"富勒烯"子集压缩会显著增加误差，揭示了数据集冗余度的本质差异。

无模型不确定性量化
以GAP-20"缺陷"子集为参照，测试集重叠度与MACE模型误差呈幂律反比。当δH＞0时力误差＞0.1eV/?，而δH≤0时误差降低。该方法成功解释了TM23数据集中过渡金属的误差趋势：早期过渡金属(如Re)因高熵/高多样性导致大误差，而硬币金属(如Cu)因低熵易学习。温度迁移测试显示，Tc在0.25T_m→1.25T_m的79%重叠度使其误差低于其他金属，验证了δH预测跨域泛化能力的有效性。

异常与罕见事件检测
在32.5M原子Ta的塑性模拟中，13%原子呈现δH＞0(最大55.8nats)，精准定位非晶相区域。铜凝固实验则首次通过δH≤0的原子聚类识别临界核尺寸(114原子)，与经典成核理论(CNT)预测值高度吻合，而传统自适应近邻分析(a-CNA)仅能检测孤立FCC原子。

该研究建立了原子模拟与信息理论的定量桥梁，其意义在于：(1)首次证明信息熵可解释MLIPs的固有误差极限；(2)提出的δH指标无需模型即可预警外推样本，解决了大尺度MD的实时UQ难题；(3)为相变等罕见事件研究提供了自动检测工具。未来通过引入元素敏感描述符和优化并行计算，该方法有望拓展至合金体系并实现exascale模拟的在线监控。