基于天然生物质的全功能导电水凝胶用于一体化可穿戴应变传感器的研究

这篇研究通过"一锅法"制备了基于羧甲基纤维素（CMC）和聚多巴胺（PDA）的全天然多功能导电水凝胶（CMC-PDA-PAA-PAM）。该材料具有优异的机械性能（拉伸强度269.39 kPa，断裂伸长率1,171.16%）、导电性（TCR达-14.49%/°C）、粘附性（粘附强度1.420 N）和生物相容性（细胞存活率>95%），能实时监测人体运动（手指/关节弯曲、呼吸等）并实现pH（3-11）和温度（30°C-90°C）双重响应，在可穿戴传感器领域展现出巨大应用潜力。

　　

引言
随着健康监测需求增长，传统柔性传感器因石油基材料的环境污染和机械性能缺陷面临挑战。天然纤维素衍生物羧甲基纤维素（CMC）因其可再生性和生物相容性成为理想替代品。本研究创新性地将CMC与具有仿生粘附特性的多巴胺（DA）结合，通过自由基共聚构建三维网络结构水凝胶，为解决传感器材料的环境兼容性和多功能集成提供了新思路。

水凝胶制备与表征
采用"一锅法"将CMC、DA、丙烯酸（AA）和丙烯酰胺（AM）共聚，DA在碱性条件下氧化自聚形成聚多巴胺（PDA）。扫描电镜显示材料具有多孔三维结构，孔径为离子传输提供通道。傅里叶变换红外光谱（FTIR）在1,465 cm^-1处出现PDA苯环特征峰，X射线光电子能谱（XPS）证实羧基与氨基间形成氢键。热重分析（TGA）显示材料热分解温度达365°C，优于纯CMC。

力学性能与导电性
材料展现卓越机械性能：可承受600%应变而不断裂，经切割后能自修复。随着DA含量增加（13-50 mg），拉伸强度从初始值提升至269.39 kPa，弹性模量降低更易贴合皮肤。电化学阻抗谱（EIS）显示含50 mg DA的水凝胶电阻仅26.06 Ω，LED拉伸实验证实其导电网络在600%应变下仍保持完整。循环拉伸测试表明，材料在100次100%应变循环后能量耗散稳定，具备优异抗疲劳性。

粘附与流变特性
得益于PDA的邻苯二酚结构，水凝胶可粘附于塑料、金属甚至湿润的猪皮表面。流变测试显示储能模量（G′）始终高于损耗模量（G″），含30 mg DA的样品G′达最大值，过量DA反而会降低交联密度。这种动态交联网络使材料兼具弹性和形状记忆能力。

生物相容性与抗菌性
CCK-8法检测显示细胞存活率超过95%，活死染色未见死亡细胞。对金黄色葡萄球菌（S. aureus）和大肠杆菌（E. coli）的抑菌圈直径分别达32.03±0.52 mm和28.28±0.75 mm，显著优于不含DA的对照组。这归因于PDA氨基与细菌细胞膜的静电作用破坏病原体代谢。

溶胀与环境响应
温度升高（25°C→60°C）使溶胀率提升3倍，因热能削弱了疏水相互作用。pH响应测试中，碱性环境（pH=11）下-COO^-基团电离产生静电斥力，使溶胀率较酸性条件（pH=3）提高5倍。这种双重环境响应性为智能传感奠定了基础。

传感性能与应用
作为应变传感器，材料对5%-100%应变均呈现线性电阻变化（ΔR/R₀），响应时间仅0.4秒。实际测试中可精准识别：1）手指弯曲角度（0°→90°时ΔR/R₀增加300%）；2）运动模式（行走/跑步产生特征电信号）；3）吞咽和呼吸等细微生理活动。作为电容笔能在手机屏上流畅书写"Hello"等复杂笔画。

pH与温度监测
在36°C-38°C体温区间表现出-14.49%/°C的高温度系数（TCR），可检测0.1°C级温差。设计的"接触温度警报器"通过电阻变化预警高温物体。pH检测范围覆盖3-11，在汗液监测等领域具应用前景。

结论
这种全生物基水凝胶通过CMC与PDA的协同效应，实现了力学性能、环境响应性和生物相容性的统一，为绿色电子皮肤、智能医疗监护设备开发提供了新材料体系。未来可通过调控DA含量进一步优化性能参数，拓展其在康复医学等领域的应用深度。