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在非线性光学过程中，动量守恒常受非线性光学介质色散阻碍。研究人员开展氮化硅微谐振器中自组织时空准相位匹配（QPM）研究，发现光致行波x(2)光栅，该成果拓展了非线性光子学相位匹配条件，为集成X(2)频率转换器提供理论基础。
在神奇的光学世界里，光与物质相互作用会产生许多奇妙的现象。在非线性光学过程中，高效的光学频率转换需要参与的光子满足能量和动量守恒。然而，非线性光学介质的色散却像一个调皮的 “小恶魔”，常常阻碍动量守恒（也就是相位速度匹配）的实现。这可让科学家们犯了难，因为无法实现动量守恒，就会影响到诸如二次谐波产生（Second-Harmonic Generation，SHG）等重要的非线性光学过程的效率 。
为了解决这个棘手的问题，1962 年，Armstrong 等人提出了准相位匹配（Quasi-Phase-Matching，QPM）技术，就像是给这个 “小恶魔” 戴上了 “紧箍咒”。QPM 通过对非线性光学介质进行周期性的空间调制，有效地补偿了光波之间的动量失配，让二次谐波产生等二阶（x(2)）非线性过程得以顺利进行。这项技术一经提出，便得到了广泛应用，在诸如铌酸锂（LN）、KTiOPO4（KTP）等非中心对称材料，以及集成薄膜铌酸锂波导和微谐振器中，都实现了高效的二次谐波产生。
近年来，随着研究的深入，科学家们对在集成中心对称介质（如硅、氮化硅（Si3N4） ）中实现X(2)功能产生了浓厚的兴趣。虽然这些材料本身没有内在的二阶非线性，但通过施加电场或光场打破其反演对称性，就能赋予它们有效的X(2) 。其中，全光极化（All-Optical Poling，AOP）成为了诱导x(2)非线性的有效手段，它仅需适度的功率，就能实现X(2)的光学写入和 QPM 的自配置，其原理是基于相干光电流效应（Coherent Photogalvanic Effect，CPE）。
尽管光致 QPM 的空间特性已被广泛研究，但该过程的动力学却一直未被深入探索。于是，来自瑞士洛桑联邦理工学院（école Polytechnique Fédérale de Lausanne）光子系统实验室（Photonic Systems Laboratory，PHOSL）等机构的研究人员决心攻克这个难题，开展了关于氮化硅微谐振器中 AOP 时空动力学的研究 。
他们的研究发现，在 AOP 过程中，会自然出现一种时空 QPM 光栅，这种光栅由非线性响应的同时空间和时间调制构成。具体来说，在 CPE 的介导下，会自组织形成一个行波空间电荷光栅，它会影响动量和能量守恒，进而产生准相位匹配且多普勒频移的二次谐波。该研究成果发表在《Nature Communications》上，这一发现拓展了非线性光子学中相位匹配条件的范围，为集成X(2)频率转换器在非晶材料中的应用提供了理论基础，还能推广到X(2)非线性过程的众多领域，意义十分重大。
研究人员在开展这项研究时，用到了几个主要关键技术方法：一是理论建模，通过耦合模方程（Coupled-Mode Equations，CME）对双共振 SHG 的时间动力学进行建模；二是实验测量，利用自外差和自零差测量技术对时空 QPM 的时间结构进行表征，同时使用矢量网络分析仪（Vector Network Analyzer，VNA）技术探测泵浦和 SH 的失谐；三是成像技术，运用双光子显微镜（Two-Photon Microscopy，TPM）成像来研究时空 QPM 的空间特性。
下面来详细看看研究结果：
- 微谐振器中自组织时空 QPM 的原理：在Si3N4微谐振器的光致 SHG 过程中，当泵浦光及其二次谐波（SH）都处于双共振状态时，初始微弱的 SH 光会引发 CPE，单光子和双光子吸收过程的干涉会产生各向异性的相干电流jph 。电荷分离会产生光致电场，该电场又会赋予材料有效的x(2)非线性，引发 EFISHG。产生的 SHG 会进一步增强 CPE，形成正反馈回路，促使 SH 信号增强 。理论分析表明，写入的X(2)光栅在特定条件下才稳定，且光致光栅会呈现时间振荡，这种时空调制可看作是一个行波x(2)光栅，它会影响动量和能量匹配，其时间调制带来的能量变化可视为多普勒频移 。
- 时空 QPM 的时间表征：研究人员通过实验验证理论预测。实验设置中，对比Si3N4微谐振器产生的光致 SH 和外部晶体产生的参考 SH 的频率偏移 。利用自外差测量技术，在电频谱分析仪（Electrical Spectrum Analyzer，ESA）中记录两个产生的 SH 场之间的光学拍频，可精确测量频率偏移；自零差测量则在示波器中记录时间振荡轨迹 。实验结果发现，存在几百赫兹范围内的频率偏移，这证实了行波非线性光栅的存在，但频率偏移轨迹在 1549.08nm 附近与理论预测有偏差，可能是相邻 SH 模式对 SHG 过程的扰动所致。
- 光致 SHG 的动力学：研究人员对 C 波段支持高效 SHG 的多个共振进行实验，根据泵浦和 SH 共振在泵浦波长变化时的相对红移速率，实验结果主要分为 “领先情况” 和 “落后情况” 。在 “领先情况” 下，频率偏移Ω绝对值最大时的波长出现在产生的 SH 功率曲线的前沿，随着泵浦进一步调谐进入共振，SH 功率持续下降；“落后情况” 则相反，SH 共振在泵浦波长增加时接近产生的 SH 频率 。研究人员通过数值积分 CME 模型，证实了只有在失谐满足特定条件时才能产生 SH，模拟结果与实验基本相符，但在泵浦传输方面存在一些小差异，可能是微谐振器内强 SH 的突然出现或消失导致泵浦失谐变化。
研究结论和讨论部分指出，该研究首次在Si3N4微谐振器中观察到自组织时空 QPM 现象，实验证实了 AOP 过程稳态下光致行波x(2)光栅的存在，其行波特性表现为对产生的 SH 有单向亚千赫兹多普勒频移 。这一现象符合时空 QPM 框架，与高次谐波产生、非弹性光散射、光折变晶体中的光致空间电荷波以及非线性角多普勒实验中的现象有相似之处 。该研究开发的共振 AOP 动力学模型在非线性集成光子学中具有重要意义，为相关领域的进一步优化和拓展应用提供了坚实的理论基础，有望推动集成X(2)频率转换器等技术的发展，在众多依赖光致非线性的X(2)功能领域发挥重要作用 。
