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甲烷（CH4）转化面临挑战，传统方法条件苛刻、产物选择性低。研究人员开展 Au/Sr-ZnO 光催化剂用于甲烷氧化偶联（OCM）制乙烷的研究，优化后的 1% Au/Sr0.05-ZnO 催化剂表现优异，为光催化剂设计提供新思路。
在能源与化工领域，甲烷（CH
4）作为地球上储量丰富的烃类资源，蕴含着巨大的价值，有望转化为高附加值的化学品和燃料，以满足不断增长的能源需求，推动可持续工业发展。然而，甲烷的转化却困难重重。它的分子结构十分稳定，拥有对称的四面体构型，其 C-H 键的解离能高达 439 kJ?mol?1，这使得甲烷在动力学和热力学上都极难被活化。传统的热催化方法在将甲烷转化为乙烷（C
2H
6）或乙烯等 C
2产物时，通常需要在超过 700°C 的高温下进行反应，不仅能耗巨大，而且催化剂还容易因积碳而快速失活，产物的选择性也受到很大限制。
在此背景下，光催化甲烷转化技术崭露头角，它借助可再生的太阳能，为 C-H 键的活化开辟了新途径，其中又以非氧化甲烷偶联（NOCM）和氧化甲烷偶联（OCM）为主。非氧化甲烷偶联理论上可以在常温下将甲烷直接偶联成乙烷和氢气，但实际应用中却面临诸多问题，比如氢气与烃类的比例失衡，即使没有额外添加氧化剂，催化剂也会因表面吸附或晶格氧的参与而被意外氧化。相比之下，光催化氧化甲烷偶联利用分子氧（O2）作为共反应物，能够避开热力学障碍，通过光生空穴将甲烷激活为甲基自由基（?CH3），电子则将氧气还原生成活性氧物种（如?O2?），促进后续的 C-C 偶联反应。但这一技术同样存在难题，那就是难以同时实现高甲烷转化效率和乙烷选择性，反应过程中中间体很容易不受控制地过度氧化，生成二氧化碳（CO2）等副产物。
为了解决这些问题，来自未知研究机构的研究人员开展了一项关于双位点工程 Au/Sr-ZnO 光催化剂的研究。他们通过协同设计，将 Sr 掺杂到 ZnO 中，并引入 Au 共催化剂，最终取得了令人瞩目的成果。优化后的 1% Au/Sr0.05-ZnO 催化剂展现出卓越的性能，其乙烷生成速率高达 6083.7 μmol?g-1·h-1，选择性达到 85.8%，相较于未掺杂的催化剂，性能提升了 2.9 倍。该研究成果发表在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》上，为多功能光催化剂的合理设计提供了全新的视角，有助于实现选择性的 C-H 键活化，在化工生产和能源转化领域具有重要的意义。
在研究过程中，研究人员主要运用了以下关键技术方法：通过 X 射线衍射（XRD）对合成材料的晶相组成进行系统分析；借助多种表征手段，深入研究催化剂的结构和性能，如探究 Sr 掺杂对 ZnO 电子结构的影响，以及 Au 纳米颗粒在反应中的作用等。
研究结果
- 晶相组成分析：研究人员利用 X 射线衍射（XRD）对合成材料的晶相组成进行系统分析。结果显示，随着 Sr 含量的增加，ZnO 主峰强度下降，这是因为当 Sr 含量超过 ZnO 的固溶度极限时，会形成 SrO 第二相，这些第二相稀释了 ZnO 的浓度，进而影响其峰强度。
- 催化剂性能提升：优化后的 1% Au/Sr0.05-ZnO 催化剂表现出色，乙烷生成速率达到 6083.7 μmol?g-1·h-1，选择性为 85.8%，与未掺杂的催化剂相比，性能显著提升，这表明双位点工程策略对催化剂性能有积极影响。
- 反应机理研究：综合表征发现，Sr 掺杂 ZnO 削弱了 Sr-O 键，增强了电子给予能力，有效激活了 ZnO 晶格氧，使其成为甲烷解离的局部氧化剂。同时，Au 纳米颗粒促进了甲基的解吸，抑制了过度氧化，有利于 C-C 偶联反应。机理研究证实，存在由 Sr 掺杂介导的 Mars-van Krevelen 型晶格氧循环，消耗的晶格氧可通过引入 O2得到补充，从而确保了催化剂的持续稳定性。
研究结论与讨论
本研究成功通过双位点工程策略（Sr 掺杂和 Au 负载协同作用）设计出高性能的 Au/Sr-ZnO 光催化剂，实现了在温和条件下高效且选择性地将甲烷氧化偶联为乙烷。优化后的 1% Au/Sr0.05-ZnO 催化剂展现出优异的性能，这一成果具有重要意义。它不仅为解决甲烷转化难题提供了新的方法，还为多功能光催化剂的设计提供了理论依据和实践指导，有助于推动光催化领域在能源转化和化工生产方面的进一步发展，为实现可持续发展目标贡献力量。未来，研究人员可以在此基础上，进一步探索其他元素掺杂和共催化剂组合，优化催化剂性能，拓展该技术的应用范围。
