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为解决光催化 CO2还原中催化剂电荷分离能力差、电荷易复合的问题，研究人员开展将 MXene 引入催化体系的研究。结果显示，LSPR-TpBpy-Ni 复合物使 CO2转化效率达 5702 μmol g–1 h–1 ，为相关领域提供新思路。
在当今时代，随着工业的飞速发展，化石燃料被大量消耗，大气中的二氧化碳（CO
2）浓度不断攀升。这一变化如同一场悄然而至的环境危机，引发了全球变暖、冰川融化、海平面上升等一系列严重的生态问题，给地球的生态平衡和人类的生存环境带来了巨大挑战。为了缓解这场危机，科学家们一直在寻找有效的 CO
2减排方法，其中光催化 CO
2还原技术成为了研究的热点。它就像是一把希望的钥匙，有望将 CO
2转化为有价值的燃料，实现碳资源的循环利用，同时还能利用清洁的太阳能，减少对传统能源的依赖。
然而，理想很丰满，现实却很骨感。在光催化 CO2还原的道路上，存在着诸多难题。目前所使用的催化剂，就像是一个个 “拖后腿” 的选手，它们的电荷分离能力很差，而且电子和空穴非常容易复合。这就导致在光照条件下，催化剂难以产生足够数量的光生电子，而这些电子正是驱动 CO2还原反应的关键 “动力”。因此，如何提高催化剂产生电子的能力，成为了摆在科学家面前的一道亟待解决的难题。
为了攻克这一难题，来自国内的研究人员勇敢地踏上了探索之旅。他们开展了一项旨在通过整合局域表面等离子体共振（Localized Surface Plasmon Resonance，LSPR）来提升共价有机框架（Covalent Organic Frameworks，COFs）光催化 CO2还原反应效率的研究。研究人员精心挑选了 MXene 作为具有 LSPR 效应的材料，它就像是一个 “电子工厂”，在光的激发下，能够通过 LSPR 产生大量有效的电子。同时，他们还选择了含有 Ni 催化位点的 COF 材料（TpBpy-Ni）作为催化剂中心。通过巧妙的化学反应，将二者共价键合，制备出了 LSPR-TpBpy-Ni 复合物。
经过一系列的实验研究，研究人员惊喜地发现，这个精心设计的复合物展现出了卓越的性能。LSPR-TpBpy-Ni 复合物的 CO2转化效率高达 5702 μmol g–1 h–1，是没有 MXene 的 TpBpy-Ni 的 2.08 倍。这一成果意义重大，它为光催化 CO2还原技术的发展开辟了新的道路，有望推动该技术从实验室走向实际应用，为缓解全球气候变化和能源危机贡献力量。该研究成果发表在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》上，引起了相关领域的广泛关注。
在研究过程中，研究人员运用了多种关键技术方法。他们通过一系列的表征技术来探究催化剂的性能，其中包括对材料结构、形貌等方面的分析。利用飞秒瞬态吸收（fs-TA）光谱技术，精确地解析了复合物的激发态动力学，捕捉电子转移的瞬间变化。此外，还借助密度泛函理论（DFT）计算和有限差分时域（FDTD）计算，从理论层面深入揭示了催化反应的过程，为实验结果提供了有力的理论支撑。
研究结果方面，研究人员首先成功合成了 LSPR-TpBpy-Ni 复合物，该过程分为两步。第一步，通过席夫碱反应，在氨基修饰的 MXene（NH2-MXene）片上形成二维 COF，得到 LSPR-TpBpy；第二步，使 Ni 离子在 COF（TpBpy）层的联吡啶单元内配位，最终生成 TpBpy-Ni。这一合成过程的成功，为后续的研究奠定了坚实的基础。
接着，研究人员对复合物的光物理性质进行了详细表征。通过飞秒瞬态吸收光谱和其他相关表征手段，有力地证明了 LSPR 的存在以及电荷转移的发生。这表明 MXene 在光照下产生的电子能够顺利地转移到 TpBpy-Ni 的催化位点上，为 CO2还原反应提供了充足的 “动力”。
此外，密度泛函理论计算和有限差分时域计算进一步揭示了催化反应过程。这些理论计算从微观层面解释了电子的转移路径、反应的活化能等关键信息，让研究人员更加深入地理解了 LSPR-TpBpy-Ni 复合物催化 CO2还原反应的内在机制。
在研究结论和讨论部分，研究人员提出了一种全新的策略，即通过引入 LSPR 效应来提升光催化性能。基于这一策略合成的 LSPR-TpBpy-Ni 复合物，在光催化 CO2还原反应中展现出了优异的性能。MXene 的 LSPR 效应在光照下产生大量活性电子，并将其转移到 TpBpy-Ni 的催化位点上，从而高效地推动了催化反应的进行。这一研究成果不仅为光催化领域提供了新的思路和方法，还为解决全球气候变化和能源问题提供了潜在的解决方案。同时，该研究也为后续进一步优化光催化剂的设计和性能提供了重要的参考依据，有望推动光催化 CO2还原技术朝着更加高效、实用的方向发展。
