NH3选择性捕获助力 NH3-SCR 与 CO 氧化双功能高效催化，协同减排新突破

在富氧环境下，传统三效催化剂（TWC）难以高效去除 NO 和 CO。研究人员开展了 NH3-SCR 与 CO 氧化协同去除的研究，制备出沸石 - CeO2体系，实现 150 - 400°C 下高转化和选择性，为多污染物控制提供新策略。

　　在当今环保要求日益严苛的时代，工业废气排放带来的污染问题愈发严峻。像焦化、烧结等非电力行业，排放的废气中同时含有大量的 NO（200 - 700 ppm）和高浓度的 CO（4000 - 8000 ppm） ，且脱硫后废气温度大幅下降（< 240°C）。传统的三效催化剂（TWC）在富氧环境下，对 NO 和 CO 的综合去除效率欠佳，成为环保领域的一大难题。

CO 氧化是一个强放热过程（2CO + O₂→2CO₂；△H = -571.6 kJ/mol），若能将选择性催化还原 NO_x的 NH₃-SCR（Selective Catalytic Reduction of NO_x by NH₃）技术与 CO 催化氧化技术结合，不仅能利用 CO 氧化产生的热量提升废气温度，促进 SCR 反应的 “起活”，降低废气再加热系统的能耗，还能实现对两种污染物的协同去除，具有巨大的应用潜力。

然而，理想很丰满，现实却很骨感。由于 NH₃和 CO 的最高占据态轨道能级结构相似，过渡金属 d 带或 Lewis 酸位点难以选择性吸附 CO 或 NH₃。直接在商业 SCR 催化剂上加载氧化位点，往往会促进 NH₃的非选择性氧化，导致中高温（> 300°C）下 SCR 活性和选择性变差。而且，废气中 CO 的分压比喷入的 NH₃高约 8 - 10 倍，在有限的吸附位点上，CO 与 NH₃竞争吸附，使得情况更加复杂。

为了解决这些棘手的问题，研究人员开展了一项意义重大的研究。他们制备了一种特殊的体系，将过量 Cu 和 Ce 离子交换的 H-ZSM-5 沸石与负载 CuO_x的 CeO₂催化剂进行物理混合。这一研究成果意义非凡，相关论文发表在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》上。该体系实现了在 150 - 400°C、空速为 150,000 mL?h^?1g^?1的条件下，NO/CO 转化率和 N₂选择性均超过 80%，即使长时间暴露在含水气氛中也能保持良好性能。这为工业废气中 CO 和 NO 的减排提供了全新的策略，有助于推动多污染物控制催化剂的合理设计与开发。

在研究过程中，研究人员运用了多种关键技术方法。首先，采用初始湿浸渍（IWI）法合成负载 CuO_x的 CeO₂催化剂；其次，利用巨正则蒙特卡罗（GCMC）模拟研究沸石拓扑结构对烟气吸附性能的影响，还借助密度泛函理论（DFT）和分子动力学（MD）模拟辅助分析。

下面具体来看研究结果：

• 催化剂制备和表征：通过初始湿浸渍（IWI）法合成了负载 CuO_x的 CeO₂催化剂，其中 CeO₂纳米颗粒是将 Ce (OH)_x在 500°C 空气中直接煅烧 3 小时制得。在制备过程中，将含 1.66 mmol Cu (NO₃)₂·3H₂O 的溶液滴加到 2 g CeO₂载体上，搅拌后样品在 120°C 干燥过夜，再于 500°C 空气中以 10°C/min 的升温速率煅烧 3 小时。这为后续研究提供了基础材料。
• 基于 GCMC、DFT 和 MD 模拟的物理混合催化剂筛选：GCMC 模拟结果显示，MFI 沸石（如 H-ZSM-5 沸石）的 NH₃/CO 平均负载值（6.91 per cell）显著高于 CHA（3.81）、BEA（1.72）和 MOR（4.05），表明其在高 CO 分压下捕获 NH₃的能力更强。结合应用场景，确定 H-ZSM-5 沸石在该研究体系中的重要价值。

研究结论表明，通过强 Br?nsted 酸（ZSM-5 沸石）和氧化还原（CeO₂）位点的物理混合，实现了 NH₃的选择性捕获和保护，抑制了 NH₃在 CeO₂上的非选择性氧化，同时促进了低温 CO 氧化中碳酸盐界面介导的 M - vK 机制的运行。这一 NH₃保护协同催化体系，在工业废气处理领域展现出广阔的应用前景，为同时减少 CO 和 NO 排放提供了切实可行的方案，对推动多污染物控制催化剂的发展意义深远。它有望打破传统技术的局限，为工业环保带来新的突破，在未来的环保产业中发挥重要作用。