缺陷富集碳掺杂Mn3O4的双步热解构建及其高效光热催化丙酮氧化机制研究

针对氧挥发性有机物（OVOCs）传统处理技术能耗高、效率低的问题，研究人员通过双步热解Mn-MIL-100制备缺陷富集碳掺杂Mn3O4催化剂（Mn3O4/C-N6A2），实现92%丙酮转化率和91% CO2产率，其碳辅助光热效应、氧空位与Mn3+活性位点协同机制为设计高效环境催化剂提供新思路。

　　

随着工业发展，氧挥发性有机物（OVOCs）如丙酮成为大气污染和健康威胁的重要源头。传统热催化需高温耗能，而光催化效率低下，如何利用太阳能实现高效降解成为研究难点。锰氧化物（MnO_x）虽具潜力，但其窄光谱吸收、电子传输能力不足及易团聚等问题制约实际应用。针对这一挑战，华南理工大学的研究团队通过创新性双步热解策略，设计出缺陷富集的碳掺杂Mn₃O₄催化剂，相关成果发表于《Catalysis Today》。

研究采用金属有机框架（MOF）衍生法，先氮气中高温热解Mn-MIL-100前体制备MnO/C中间体，再通过空气低温氧化调控碳含量与氧空位浓度。关键实验技术包括：X射线衍射（XRD）分析晶体结构、电子顺磁共振（EPR）检测氧空位、原位漫反射红外光谱（in-situ DRIFTS）追踪反应路径，以及光电化学测试评估电荷传输性能。

结构表征显示，Mn₃O₄/C-N6A2具有高比表面积和均匀碳分散，碳掺杂不仅抑制Mn₃O₄晶粒团聚，还引入大量氧空位与Mn³⁺活性位点。光热性能测试证实其全光谱吸收能力，近红外光利用率显著提升，表面温度可达120℃。催化实验表明，该材料在模拟太阳光下实现92%丙酮转化率，且连续运行100小时无失活，对甲醇等其他OVOCs同样有效。

机制分析揭示三重协同效应：碳组分的光热转换提升局部温度；氧空位促进O₂吸附活化生成超氧自由基（•O₂^?）；Mn³⁺位点加速中间体（如乙醛、羧酸盐）深度氧化为CO₂和H₂O。原位DRIFTS捕捉到关键反应中间体，证实羧酸盐路径为丙酮降解主导机制。

该研究不仅为OVOCs治理提供高效稳定的催化剂设计范式，更通过MOF衍生策略实现碳-金属氧化物的精准调控，推动光热催化技术在环境修复领域的应用。其“缺陷工程-光热协同-动态监测”一体化研究思路，对开发新型多模态催化材料具有重要指导意义。