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为解决甲酸脱氢及作为氢供体用于 5 - 羟甲基糠醛（HMF）加氢脱氧的催化问题，研究人员合成系列 Pd/C3N4催化剂进行研究。结果表明合成条件影响催化剂性质。该研究为相关领域催化剂设计提供参考。
在当今世界，能源与环境问题日益严峻，寻找清洁、可再生的能源及高效的转化技术成为科研领域的关键任务。传统的能源体系对化石燃料过度依赖，不仅带来了资源枯竭的危机，还导致大量二氧化碳排放，加剧了全球气候变化。在这样的背景下，液态有机储氢载体（LOHCs）作为一种极具潜力的解决方案进入了人们的视野。其中，甲酸（FA）因其较高的储氢容量（氢含量 4.4 wt%，体积容量约 53.4 g/L）、在常温常压下易于分解产氢的特性，被视为有前景的储氢剂和化工原料。同时，5 - 羟甲基糠醛（HMF）作为一种从生物质中获取的平台化学品，能衍生出多种高价值化合物，如 2,5 - 二甲基呋喃（DMF），后者是一种性能优异的燃料候选物。
然而，在甲酸的实际应用中，存在一些棘手的问题。一方面，其脱氢反应需要高效且选择性高的催化剂，以确保氢气的稳定供应；另一方面，将甲酸作为氢供体用于 HMF 加氢脱氧反应时，如何精准调控催化过程，提高目标产物的产率和选择性，成为了科研人员亟待攻克的难题。为了解决这些问题，来自国外的研究人员开展了一项关于系列 Pd/C3N4催化剂在甲酸脱氢及作为 HMF 加氢脱氧氢供体反应中性能的研究，相关成果发表在《Catalysis Today》上。
研究人员采用的主要关键技术方法包括：以三聚氰胺和尿素为前驱体，通过改变二者的重量比和热分解温度来合成不同的石墨相氮化碳（C3N4）载体；使用 CNH 分析等手段对合成的样品进行表征，获取其元素组成、C/N 和 C/H 比等信息，以此探究合成条件对 C3N4性质的影响，并关联其与 Pd 催化剂脱氢活性的关系。
支持和催化剂合成
研究人员使用不同重量比的三聚氰胺和尿素混合物作为合成氮化碳载体的前驱体。在典型的制备过程中，先将所需量的两种前驱体在室温下分散于 20 mL 乙醇中 30 分钟，随后转移至旋转蒸发仪，在 150 mBar 和 45°C 条件下除去溶剂，以保证前驱体混合物的高度均匀性，为后续合成高质量的载体奠定基础。
催化剂表征
对所有合成的 C3N4样品进行 CNH 分析后发现，所有样品的 C/N 值均接近且低于理论值（0.75），这表明形成了富氮的 C3N4结构，同时存在一些氨基（-NH/NH2）基团。这些基团是热缩合过程中的误差以及部分 C 原子优先气化导致的不可避免的缺陷。此外，UV-VIS 实验表明，随着尿素的添加和 C3N4缩合温度的升高，会形成氰基作为缺陷。这些缺陷使得 Pd 纳米颗粒靠近 N 位点，增强了从 N 到 Pd 的电子转移。
通过一系列的研究，研究人员得出结论：不同的合成条件，如前驱体比例和热处理温度，会使所得的 C3N4固体具有差异显著的比表面积和氮缺陷。而这些差异对催化剂的物理化学性质和催化性能有着显著影响。该研究成果为设计和优化用于甲酸脱氢及 HMF 加氢脱氧反应的高效催化剂提供了重要依据，有助于推动清洁能源和生物质转化领域的发展，为缓解能源与环境问题提供了新的思路和方法。
在讨论部分，研究人员进一步指出，虽然他们揭示了合成条件与催化剂性能之间的关系，但仍有许多方面值得深入探索。例如，如何进一步精准调控 C3N4的缺陷结构，以实现更高效的电子转移和催化活性；如何拓展该催化剂体系在其他相关反应中的应用等。这些问题为后续研究指明了方向，有望在未来进一步提升相关领域的研究水平和实际应用价值。
