共辊压干法制备薄而坚固的固态电解质层实现低操作压力下稳定的全固态电池

为解决全固态电池(ASSB)中固态电解质(SSE)层机械稳定性差和操作压力高的问题，研究人员开发了一种创新的共辊压干法工艺。该技术通过同步辊压SSE和正极预成型层，成功制备出50μm超薄SSE层和5mAh cm-2高载量正极的集成薄膜。研究显示，该方法构建的强化界面使电池在2MPa低压下实现500次循环后容量保持率>80%，并制备出310 Wh kg-1高能量密度软包电池，为ASSB的工业化提供了可持续解决方案。

　　

能源存储领域正面临重大技术变革，传统锂离子电池(LIB)的能量密度已接近理论极限，而全固态电池(ASSB)因其更高的安全性和能量密度被视为下一代储能技术。然而，固态电解质(SSE)层的制备工艺和界面稳定性成为制约ASSB发展的关键瓶颈。当前主流湿法工艺需要大量有毒溶剂，而干法工艺又面临薄层SSE机械强度不足、操作压力过高等挑战。特别是在实际应用中，50MPa以上的堆叠压力要求严重制约了电池设计灵活性，如何实现低压稳定操作成为学术界和产业界共同关注的焦点。

针对这些挑战，加州大学圣地亚哥分校的研究团队在《Nature Communications》发表了一项突破性研究。研究人员创新性地开发了共辊压干法工艺，通过同步辊压SSE和正极预成型层，成功解决了薄层SSE机械稳定性与低压操作兼容性的矛盾。该工艺不仅实现了50μm超薄SSE层的连续制备，更通过界面强化设计使电池在2MPa低压下展现出卓越的循环稳定性。

研究采用了三项关键技术方法：首先通过球磨法制备2-5μm的Li₆PS₅Cl(LPSCl)固态电解质粉末；其次开发了120°C高温辊压和20μm渐进减薄工艺，实现SSE/正极双层结构的均匀成型；最后采用原位电化学阻抗谱(EIS)和弛豫时间分布(DRT)分析技术，系统评估了界面接触演变规律。研究特别选用单晶LiNi_0.82Co_0.11Mn_0.07O₂(SC-NCM)作为正极活性材料，避免了多晶材料在高压下的颗粒破裂问题。

在"共辊压策略制备薄而坚固的干法SSE层"部分，研究通过对比传统分步辊压与新型共辊压工艺，揭示了机械失效风险的显著差异。扫描电镜(SEM)显示，共辊压形成的界面区域存在PTFE粘结剂的纤维化网络，使薄膜拉伸强度达到0.510 N cm^-1，是传统方法的10倍。微CT三维重建证实了SSE层与正极间的无缝接触结构。

关于"共辊压薄膜的制备"的研究发现，单晶SC-NCM在500MPa压制后仍保持结构完整，而多晶PC-NCM出现明显裂纹。通过优化辊压温度(120°C)和减薄梯度(20μm/步)，实现了4m/min的连续制备速度，X射线光电子能谱(XPS)证实界面处未发生有害化学反应。

在"物理、机械和电化学性能"章节，研究团队系统表征了材料的传输特性。共辊压薄膜展现出1.04 mS cm^-1的锂离子电导率和<10^-7 mS cm^-1的电子电导率，满足SSE的离子选择透过性要求。剥离测试表明，共辊压界面需要10次尝试才能分离，而传统界面一次即可剥离，证实了机械互锁效应的形成。

"电化学性能"部分最引人注目的发现是：使用Li₄Ti₅O₁₂(LTO)负极的电池在2MPa低压下循环500次后，共辊压样品容量保持率达80%，而传统方法制备的电池仅为65%。通过SEM界面分析发现，低压下传统样品的界面空洞面积增加287%，而共辊压样品仅增加84%，证实了强化界面的抗失效能力。最终组装的Si负极软包电池在5MPa和30°C条件下，实现了805 Wh L^-1的体积能量密度。

这项研究的意义在于首次将干法工艺的可持续性优势与界面工程的性能优势相结合。共辊压过程中产生的剪切力诱导形成了粘结剂纤维网络和颗粒互锁结构，这种"自增强"界面设计无需额外添加剂即可实现低压稳定运行。从产业化角度看，该工艺与现有辊压设备兼容，4m/min的制备速度展现出良好的可扩展性。研究提出的"界面剪切强化"机制为其他固态电池系统提供了普适性设计原则，将加速全固态电池从实验室走向商业化应用的进程。