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面对传统能源枯竭与环境污染问题，研究人员开展二维材料光催化性能研究。通过构建 MoSeTe/GaSe 异质结构，发现其在光催化水分解方面有潜力，为开发新型光催化材料提供方向。
研究背景
在当今时代，传统能源的日益枯竭成为了全球性的重大难题，就像一座压在人类发展道路上的大山，严重制约着社会的持续进步。与此同时，环境污染问题也愈发严峻，给人类的生存环境带来了巨大威胁。在这样的背景下，寻找可持续的能源解决方案迫在眉睫。太阳能，因其取之不尽、用之不竭的特性，成为了众多科研人员关注的焦点。利用太阳能进行光催化水分解制氢，不仅能将太阳能转化为化学能存储起来，还具有环境友好的优点，被视为解决能源危机的关键策略之一。
然而，要实现高效的光催化水分解，合适的光催化材料是核心要素。理想的光催化材料需要具备多种优良性能，比如要能尽量减少光生电子 - 空穴对的复合，实现广泛的光吸收，拥有较强的氧化还原电位，具备较大的比表面积，还要有良好的载流子迁移率以及高的功率转换效率等。但实际情况是，这些性能之间存在着复杂的矛盾关系，例如广泛的光吸收往往需要较小的带隙，而强氧化还原能力却通常与较大的带隙相关联，这就导致了能同时满足所有这些标准的光催化材料少之又少。
在这样的困境下，二维（2D）材料凭借其独特的原子级厚度结构，展现出了卓越的电子、光学和机械特性，吸引了科研人员的目光。它们具有出色的载流子迁移率、良好的导电性、较大的有利于催化反应的表面积，而且光生电荷载流子迁移距离短，这些优势让 2D 材料成为了光催化领域的研究热点。其中，2D 硒化镓（GaSe）作为 III 族单硫属化物的一员，以其高电子迁移率（511 cm2 V?1 s?1）、显著的开关电流比（105）和出色的光响应性（2.8 A W?1）等优异性能备受关注，并且它能与过渡金属二硫属化物（TMDs）形成范德华（vdW）异质结，在光催化方面展现出巨大潜力。
此外，Janus 过渡金属二硫属化物（TMD）单层，其特殊的结构由一个中心过渡金属平面夹在两个不同的硫属元素平面之间，这种结构打破了垂直于单层平面的镜像对称性，产生了极化和内建电场，能够有效降低光生电荷载流子的复合率，提高光催化性能。尽管已有不少关于 TMDs 的研究，但针对 Janus MoSeTe 的研究还相对较少。为了进一步探索新型光催化材料，英国曼彻斯特大学（University of Manchester）的研究人员开展了关于范德华 MoSeTe/GaSe 异质结构的研究，该研究成果发表在《Computational and Theoretical Chemistry》上，为光催化领域带来了新的希望。
研究方法
研究人员主要运用了基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算方法，借助 Quantum Espresso 软件包开展相关计算。在计算过程中，采用广义梯度近似（GGA）中的 Perdew - Burke - Ernzerhof（PBE）泛函来处理交换关联相互作用，并使用 DFT - D3 方法考虑范德华相互作用，这种方法能更准确地研究异质结构的稳定性和电子特性 。
研究结果
- 结构优化：对 MoSeTe/GaSe vdW 异质结构进行结构优化，得到稳定构型。MoSeTe 和 GaSe 单层的计算晶格常数分别为 3.458 ? 和 3.794 ?，晶格失配率为 8.86% ，这一结果与之前报道的理论值相符。
- 稳定性分析：计算得到该异质结构的结合能为 7.5 meV/atom，表明其在热力学上是有利的。同时，晶格失配率为 0.68%，进一步说明了结构的稳定性。
- 电子结构特征：研究发现 MoSeTe/GaSe 异质结构呈现 I 型能带排列，与单个组分相比，其带隙显著变窄，间接带隙为 0.881 eV。这种能带排列方式有利于光生电子 - 空穴对的空间限制，促进辐射复合，适合用于光电子应用。
- 光催化性能评估：分析该异质结构的光催化性能发现，其双层的能带边缘位置在 pH = 7 时非常适合光催化应用。能带边缘涵盖了水的氧化还原电位，意味着该异质结构能够通过光催化分解 H2O 来促进制氢反应。
研究结论与意义
这项研究通过对 MoSeTe/GaSe 异质结构的深入探究，揭示了其在光催化水分解方面的巨大潜力。该异质结构的 I 型能带排列、合适的带隙以及有利的能带边缘位置，使其成为一种极具前景的光催化材料。同时，其良好的稳定性也为实际应用提供了重要保障。这一研究成果为开发新型光催化材料开辟了新的道路，有望推动光催化领域的发展，为解决能源危机和环境污染问题提供新的技术手段，在能源、环境等多个领域具有重要的应用价值和理论意义。
