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这篇综述聚焦光催化 CO2转化领域。阐述了其基本原理，探讨人工智能（AI）、机器学习（ML）和密度泛函理论（DFT）在此领域的应用，分析面临的挑战与未来方向，为可持续 CO2转化技术研究提供参考。
光催化 CO2转化的变革性方法：人工智能和计算化学的影响
引言
人类活动导致大气中 CO2浓度不断上升，成为气候变化的关键因素。化石燃料燃烧、森林砍伐和工业生产显著增加了大气中的 CO2含量，引发全球变暖和气候变化。光催化 CO2转化技术利用太阳能将 CO2还原为有价值的化学品和燃料，模仿自然光合作用，是缓解 CO2排放和生产可再生能源的可行方案。
过去十年，光催化 CO2转化领域取得重要进展，尤其是新型光催化剂的开发。以 TiO2、金属有机框架（MOFs）和钙钛矿为代表的光催化剂，在提高 CO2还原反应效率方面表现出巨大潜力。TiO2因稳定性好、成本效益高而被广泛研究，但它的大带隙使其只能吸收紫外线。为此，人们采用掺杂策略和使用铂、金等助催化剂来增强其可见光吸收和电荷分离能力 。
MOFs 作为另一类光催化剂，凭借可调节的孔结构、高比表面积和对 CO2的选择性吸附能力，促进了 CO2的还原。像 ZIF-8 和 MOF-5 等基于 MOFs 的光催化剂，在光照射下对 CO2的吸附和转化能力不断提升，同时研究人员也在对其进行改进以提高光催化活性和稳定性。钙钛矿则因窄带隙和高光吸收效率，具备优异的电荷传输性能，能够生成甲烷、甲醇等高价值产物，受到广泛关注。
不过，该领域仍面临诸多挑战。现有光催化剂效率和选择性有限，人们对其潜在反应机制的理解也有待加强。优化光催化剂与 CO2分子的相互作用、改善电荷分离以及提高材料在反应条件下的稳定性，是当前研究的关键方向。
将人工智能（AI）和机器学习（ML）引入光催化领域，为解决这些问题带来新机遇。AI 和 ML 技术可以分析大量数据，识别规律并预测光催化剂在不同条件下的性能，加速新材料的发现并优化反应条件，从而显著提高光催化 CO2转化过程的效率和选择性。
此外，计算化学方法，特别是密度泛函理论（DFT），成为理解材料电子结构和 CO2还原反应机制的重要工具。DFT 能模拟系统中电子的行为，为研究光催化剂的性质和活性提供详细信息。将 AI 与 DFT 结合，研究人员可以开发更精确的模型和预测方法，设计出更高效的光催化剂并优化反应条件。本综述将探讨这些计算技术对光催化 CO2转化的变革性影响，介绍该领域的最新进展和未来发展方向。
光催化 CO2转化的基本原理
光催化过程是光催化剂吸收光，产生电子 - 空穴对，进而驱动化学反应。用于光催化 CO2转化的关键材料有金属氧化物（如 TiO2）、金属有机框架（MOFs）和钙钛矿。该过程通常是将 CO2还原为甲烷、甲醇或一氧化碳等产物。光催化 CO2转化的效率受多种因素影响，包括能带结构等。
人工智能在光催化中的作用
AI 和 ML 技术有潜力显著提高光催化过程的效率和效果。它们在光催化领域有多种应用。AI 的一个主要应用是材料发现。通过预测材料的性质和性能，AI 可以加速新型光催化剂的识别。基于现有数据训练的机器学习模型，能够找出有潜力的新材料。
计算化学中密度泛函理论（DFT）在光催化 CO2转化中的应用
在光催化 CO2还原研究中，DFT 已成为一种重要且广泛应用的计算方法。它能让研究人员模拟系统内电子的行为，为了解光催化剂的性质和活性提供关键信息。DFT 计算在识别活性位点、电子能带结构和电荷转移动力学方面发挥着重要作用，这些对于光催化还原过程至关重要。通过计算可以阐明 CO2与光催化剂之间的相互作用机制。
协同方法：结合 AI 和 DFT
在过去几十年里，光催化 CO2还原研究在实验和计算方法上都取得了显著进展。将 AI 与 DFT 结合，能够显著提升光催化系统的设计和优化水平。AI 可以通过预测哪些材料或反应条件更具潜力，为 DFT 计算提供指导。
挑战与未来方向
尽管取得了不少进展，但在光催化 CO2转化中应用 AI 和计算化学仍面临一些挑战。这包括需要大量高质量的数据、DFT 计算的高昂成本以及多尺度模型的整合问题。未来的研究应致力于通过开发更高效的算法、改进数据采集方法以及加强 AI 和 DFT 的整合来解决这些问题。
此外，还需要进一步探索新的光催化材料和反应途径，以提高光催化 CO2转化的效率和选择性。同时，要加强理论与实验的结合，验证计算预测的准确性，推动该领域从基础研究向实际应用转化。
结论
AI 和计算化学，尤其是 DFT，有望彻底改变光催化 CO2转化领域。借助这些技术，研究人员可以以前所未有的效率优化光催化过程并开发新材料。持续将 AI 和 DFT 相结合，很可能在寻求可持续能源解决方案和 CO2减排方面取得重大突破。
