NiI2中压力诱导的磁转变：从螺旋磁序到反铁磁态的惊人发现及其对磁器件设计的意义

在凝聚态物理领域，vdW 磁体层间相互作用备受关注。为探究其对 NiI2磁性的影响，研究人员对其施加高压。结果发现 7GPa 时出现螺旋磁态与反铁磁态的可逆转变，明确了 J2⊥的关键作用，为纳米磁器件设计提供新思路。

　　在神奇的微观物质世界里，有一类特殊的材料 —— 范德华（vdW）磁体，它就像一个神秘的宝藏库，蕴含着丰富多样的磁现象，吸引着无数科研人员不断探索。vdW 磁体中相邻层之间的相互作用极其复杂，层间耦合方式多种多样，从范德华力到磁相互作用都有涉及，这些相互作用不仅决定了磁体的基态，还赋予了材料独特的可调节性。通过改变堆叠顺序、栅极调节以及施加压力等手段，科研人员能够精准调控层间耦合，进而挖掘 vdW 磁体在各领域的应用潜力。

过渡金属二卤化物，比如 NiI₂，因其复杂的磁行为和潜在的多铁性特质，成为科研人员重点关注的对象。NiI₂具有特殊的晶体结构，在冷却过程中会经历两次明显的相变。然而，目前对于 NiI₂在不同压力下的磁性变化规律，以及层间相互作用在其中所扮演的角色，科研人员还没有完全弄清楚。为了填补这些知识空白，来自深圳技术大学、南方科技大学、清华大学等多所国内科研机构的研究人员联合开展了一项深入研究。

研究人员将目光聚焦于 NiI₂薄片，利用金刚石对顶砧（DAC）技术，对其施加高达 11GPa 的静水压力。他们通过拉曼光谱（Raman）和二次谐波产生（SHG）等实验技术，全面细致地研究了压力对 NiI₂磁性的影响。研究结果令人惊喜，在低压条件下，NiI₂的螺旋磁态和反铁磁态的磁转变温度都显著升高；当压力达到约 7GPa 时，NiI₂出现了从螺旋磁态到反铁磁态的可逆转变。Monte Carlo 模拟表明，这种转变主要是因为压力增强了层间次近邻相互作用（J₂^⊥），它与层内相互作用竞争，促使磁基态发生改变。此外，研究还发现，在转变过程中存在中间螺旋磁有序态。

该研究成果发表在《Nature Communications》上，意义重大。它加深了人们对二维磁性材料基本性质的理解，为后续开发新型纳米级磁性器件提供了全新的视角和理论基础。在未来，有望基于这些发现，设计出性能更优越、功能更独特的磁性器件，推动电子、通信等多个领域的发展。

研究人员开展研究时，主要运用了以下关键技术方法：

1. 压力施加技术：采用金刚石对顶砧（DAC）技术，在氮气保护的手套箱内操作，对 NiI₂薄片施加静水压力，最高可达 20GPa。
2. 光谱测量技术：利用拉曼光谱技术，通过监测与共线反铁磁序相关的声子模式强度随温度的变化，来确定反铁磁态的转变温度；运用二次谐波产生（SHG）技术，探测自旋结构破缺反转对称的特征，以此确定螺旋磁态的转变温度。
3. 理论计算方法：进行 Monte Carlo（MC）模拟，考虑层内最近邻相互作用（J₁）、层内次近邻相互作用（J₃）和层间次近邻相互作用（J₂^⊥）等因素，构建模型哈密顿量，绘制磁相图，分析压力对磁性的影响机制。

增强的低压力下磁转变温度

研究人员使用 DAC 技术对 NiI₂薄片施加压力，并利用拉曼光谱和 SHG 技术进行测量。拉曼光谱测量发现，在 15K 时，两个声子模式（P₁和 P₂）和一个折叠声子模式（P₃）随压力增加呈线性蓝移，且 P₃峰的温度依赖性积分强度显示，即使在高压和高温下，反铁磁态的信号依然很强，其转变温度显著升高。SHG 测量方面，在室温常压下，NiI₂的二次谐波产生是电偶极禁戒的，但在低于奈尔温度 T_N2时，螺旋磁序出现，导致空间反演和时间反演对称性破缺，从而产生 SHG 信号。通过监测不同压力下 SHG 信号强度和模式随温度的变化，确定了螺旋磁态到反铁磁态的转变温度，且该温度随压力升高而增加。

压力诱导的从螺旋磁态到反铁磁态的磁相变

当压力升高到 7GPa 时，15K 左右的 SHG 强度大幅下降，且在 15 - 150K 范围内，SHG 强度随温度变化很小，SHG 模式也从扭曲的 “8” 字形变为扭曲的六瓣形，这些变化表明螺旋磁序消失，转变为共线反铁磁态。在 6.5GPa 时，SHG 信号的最大 - 最小强度比显著减小，SHG 模式出现混合特征，可能是因为反铁磁相和螺旋磁相共存，或者存在中间态。研究人员还绘制了 NiI₂的磁相图，清晰展示了在不同压力下，螺旋磁态（T_N2）到反铁磁态（T_N）的转变过程，且该转变是可逆的。

Monte Carlo 模拟

Monte Carlo（MC）模拟考虑了多种相互作用，在常压下，由于层内铁磁相互作用 J₁和反铁磁相互作用 J₃的竞争，NiI₂处于螺旋磁基态（HL2）。当层间相互作用增强时，反铁磁态（AFM）会成为主导的磁基态。模拟结果还表明，压力会使层内相互作用 J₃和层间相互作用 J₂^⊥同时增加，导致磁基态从 HL2 转变为 AFM，且在转变过程中会经过 HL3 和 HL4 等中间态，这与实验观察结果相符。

综上所述，该研究通过实验和理论模拟，深入探究了压力对 NiI₂磁性的影响。发现了 7GPa 左右螺旋磁态到反铁磁态的可逆转变，明确了层间次近邻相互作用 J₂^⊥在磁转变中的关键作用，揭示了转变过程中存在中间螺旋磁有序态。这些成果为理解二维磁性材料的性质提供了重要依据，为未来纳米级磁性器件的设计和开发开辟了新方向，在凝聚态物理和材料科学领域具有重要的理论和实践价值。