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湿地在污染物循环中意义重大，为探究硫酸根（SO42?）对无机汞（Hg(II)）转化为甲基汞（MeHg）的影响，研究人员在佛罗里达大沼泽地的湿地采样研究。结果发现SO42?与MeHg浓度等存在关联，可改善MeHg风险评估。
在大自然的生态拼图中，湿地就像一块神奇的 “绿色海绵”，它不仅能调节气候、涵养水源，还在污染物的循环和吸收过程中扮演着至关重要的角色。然而，随着人类活动的加剧和气候变化的影响，湿地面临着诸多挑战，其中汞污染问题尤为严峻。汞（
Hg）作为一种全球性的污染物，一旦转化为具有神经毒性的甲基汞（
MeHg），就如同隐藏在生态系统中的 “定时炸弹”，对野生动物和人类健康构成严重威胁。淡水湿地是汞循环的重要场所，其内部的微生物可将无机汞（
Hg(II)）转化为
MeHg ，这一过程受到多种因素的影响，而硫酸根（
SO42?）便是其中备受关注的关键因素之一。
长期以来，虽然SO42?被认为是预测淡水湿地中MeHg形成潜力的重要地球化学指标，但由于硫（S）、有机碳（C）和汞在环境中的生物地球化学过程极为复杂，目前仍存在许多未解之谜。例如，SO42?浓度与MeHg形成及食物网吸收之间的具体响应关系尚不明确，MeHg形成的具体位置（是在沉积物、水柱还是附生植物中）也存在争议，而且SO42?还原细菌在Hg(II)转化为MeHg过程中的直接或间接作用也有待进一步探究。此外，全球淡水环境正面临着SO42?浓度不断上升的威胁，这主要是由农业中硫的使用增加、气候驱动的矿物风化以及海平面上升等因素导致的。在这样的背景下，深入研究SO42?、MeHg形成与生物吸收之间的关系变得刻不容缓。
为了揭开这些谜团，来自美国的研究人员（包括 University of California Davis 的 Brett A. Poulin、U.S. Geological Survey 的 Michael T. Tate 等）针对佛罗里达大沼泽地的淡水湿地展开了深入研究。该研究成果发表在《Nature Communications》上，为我们理解湿地汞污染问题提供了重要的线索。
研究人员采用了多种关键技术方法。在采样方面，他们沿着水文断面，在三个不同的湿地中采集了地表水和孔隙水样本，涵盖了从低SO42?浓度（主要受大气输入影响）到高SO42?浓度（受农业径流影响）的区域，确保样本具有代表性。在分析方法上，运用离子色谱法测定主要无机阴离子（如SO42?等），通过过硫酸盐氧化法测定溶解有机碳（DOC）浓度，利用特定的光谱分析方法计算溶解有机物在 254nm 处的特定紫外吸收（SUVA254）以表征其芳香性；对于汞的测定，则使用了溴化氯（BrCl）氧化、氯化亚锡还原、双汞齐化和冷蒸气原子荧光光谱法（CVAFS）等技术，准确测量不同形态汞（如f.Hg(II)、f.MeHg等）的浓度。
研究结果
- 运河对湿地水化学的影响：运河对研究区域内湿地水的生物地球化学性质有着显著影响。不同运河排放的水在DOM芳香性、DOC、SO42?和氯化物（Cl?）等浓度上存在差异。例如，L - 6 运河排放的水DOM芳香性更高，DOC、SO42?和Cl?浓度也较高；而 L - 28 运河排放的水在这些指标上相对较低。运河水的这些差异源于上游的农业活动，其不仅使水中富含无机阴离子，还会从泥炭土壤中释放出高芳香性的DOM，进而影响下游湿地中汞的生物地球化学循环。
- 湿地横向和纵向的生物地球化学差异：湿地地表水和孔隙水的化学性质在横向和纵向存在明显差异。地表水SO42?浓度在靠近运河处较高，随着距离增加而降低，且三个湿地呈现出 WCA - 2A > LOX > WCA - 3A 的浓度梯度。孔隙水中SO42?浓度低于地表水，且无机硫化物（S(?II)）浓度在孔隙水中较高，尤其是在 WCA - 2A 的孔隙水中。这表明异化SO42?还原作用在湿地中十分显著，该作用还会导致SO42?与Cl?的摩尔比下降。此外，运河输入还影响了湿地中DOC浓度和DOM组成，孔隙水中DOC浓度和DOM芳香性更高，这是由于SO42?刺激了泥炭的降解，同时缺氧和硫化条件抑制了芳香DOM的酶促降解，并促进了其硫化作用。
- 汞的形态和生物吸收特征：汞在湿地中的形态分布与SO42?输入密切相关。颗粒态汞在总汞中占比较小，研究主要关注溶解态汞。f.Hg(II)浓度与SO42?浓度呈现非线性关系，在低SO42?浓度时较低，随着SO42?浓度增加而升高，超过一定浓度后又降低。f.MeHg浓度和总汞中MeHg的百分比（%MeHg）在不同湿地间差异明显，且在垂直和横向都有特定的变化趋势。例如，在 WCA - 2A 中，f.MeHg浓度和%MeHg在靠近运河的前几个湿地位置较低，随后在地表水中升高；在 WCA - 3A 中，靠近 L - 28 运河输入处f.MeHg浓度和%MeHg最高，且孔隙水中高于地表水；在 LOX 中，f.MeHg和%MeHg先升高后降低。总体上，SO42?浓度与f.MeHg浓度呈现非线性单峰关系，在SO42?浓度为 4 - 6mg/L 时，f.MeHg浓度达到最大值。
- 甲基汞风险评估与相关关系：湿地地表水中f.MeHg浓度与食蚊鱼（Gambusia holbrooki）体内MeHg浓度显著相关，这表明SO42?促进了MeHg在表层沉积物和水柱中的形成，增加了水生食物网底部MeHg生物积累的风险。研究还发现，水浓度的f.MeHg可能是预测大沼泽地食物网风险的良好指标。
研究结论与讨论
综合来看，该研究揭示了SO42?、DOM和MeHg形成之间的紧密联系，建立了一个评估亚热带湿地中MeHg形成和风险的综合框架。研究表明，SO42?通过影响汞的地球化学性质和微生物代谢，在Hg(II)甲基化过程中起着关键作用，其浓度变化会导致MeHg形成和生物吸收的显著差异。这一发现对于预测湿地对土地利用和气候变化的响应具有重要意义，为评估水生食物网中MeHg风险提供了更准确的依据。
从实际应用角度出发，研究结果为制定减轻湿地汞污染风险的策略提供了理论支持。例如，减少农业来源的SO42?浓度有望降低湿地中MeHg的浓度，这可以通过可持续的硫管理策略来实现。此外，合理的水资源管理和减少大气汞排放等措施，也有助于降低湿地汞污染风险。然而，由于全球气候变化和人类活动的复杂性，未来仍需要进一步研究其他因素对湿地汞循环的影响，以及这些因素与SO42?之间的相互作用，以更全面地理解和应对湿地汞污染问题。
