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当前，难降解微污染物威胁水环境，过氧化物基高级氧化工艺（AOPs）受自由基清除限制。研究人员聚焦直接电子转移（DET）介导的氧化系统，构建 Co-CNT/PAA 过滤系统，发现热力学和流体动力学协同优化可提升催化效率，对水净化意义重大。
在神秘的水环境世界里，有一群 “顽固分子”—— 难降解微污染物，它们长期潜伏在水体中，对生态环境和人类健康构成了巨大威胁。传统的过氧化物基高级氧化工艺（AOPs）虽有强大的氧化能力，能产生高活性自由基来降解污染物，但在实际应用中却遭遇 “滑铁卢”。水体中的背景成分会像 “捣乱分子” 一样，肆意地与这些自由基发生反应，导致自由基被大量消耗，使得氧化工艺的处理效果大打折扣 。
为了攻克这一难题，来自国内的研究人员挺身而出，开展了一项极具创新性的研究。他们将目光聚焦在直接电子转移（DET）介导的基于过氧化物的氧化系统上，致力于探索如何突破传统批量处理过程中反应物传质受限的困境，进一步提升氧化系统的性能。最终，研究人员发现，通过对 DET 介导系统的热力学和流体动力学进行协同调控，能够显著增强催化效率，这一成果对水净化领域意义非凡。该研究成果发表在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》上。
研究人员在开展研究时，主要运用了以下几种关键技术方法：首先是材料制备技术，通过真空过滤和电沉积相结合的方式制备了钴纳米颗粒功能化的碳纳米管（Co-CNT）修饰的膜（CM）；其次，运用扫描电子显微镜（SEM）对材料的形貌进行表征；此外，还利用计算流体动力学（CFD）来研究系统中的流体动力学变化。
下面来具体看看研究结果：
- 构建用于去除微污染物的平流增强 Co-CNT/PAA 过滤系统：研究人员先通过真空过滤和电沉积制备了 Co-CNT/CM。从 SEM 图像可以看到，Co-CNT/CM 呈现出粗糙多孔的表面，有着交织的框架和较宽的孔径分布。
- 热力学和流体动力学在系统中的协同作用：在这个系统中，钴纳米颗粒（Co nanoparticles）发挥了关键作用，它通过高电荷积累增强了与过氧乙酸（PAA）的相互作用。从热力学角度看，这种增强作用提升了整个 DET 介导系统的氧化电位，使得从微污染物中夺取电子变得更加容易，促进了微污染物的降解。在流体动力学方面，计算流体动力学显示，过滤过程中的平流和空间限制使扩散边界层相较于批量处理缩小了 2 个数量级，扩散时间尺度缩短至平流时间尺度以下。这种变化实现了平流增强的传质，增加了反应物与 DET 介导的催化剂表面相互作用的频率。实验数据令人惊喜，该系统对 4 - 氯苯酚的去除率比原始的 CNT 膜 / PAA 系统高出 50% 以上，与批量处理过程相比，动力学加速了 145 倍，并且能在 4.3 秒内实现完全去除。
研究结论表明，DET 介导的基于过氧化物的高级氧化工艺是处理新兴微污染物的一种极具前景的方法，而从热力学和流体动力学两方面对 DET 介导的系统进行协同调控，对于进一步提升基于过氧化物的氧化系统的降解性能至关重要。这一研究成果为水净化技术的发展开辟了新的方向，为解决水环境中微污染物的难题提供了新的策略。它让我们认识到，在设计 DET 介导的基于过氧化物的系统时，不能只关注单一因素，而要综合考虑热力学和流体动力学的协同作用，这样才能更有效地提高催化效率，实现水资源的净化和保护，对推动环境科学和水净化技术的进步有着不可忽视的重要意义。
