探秘戈薇金属 CsV3Sb5的轨道磁性：解锁新奇电子相的关键

为解决 CsV3Sb5低温相性质及磁性本质不明的问题，研究人员开展了对其磁各向异性磁化率的研究。通过测量，发现 30K 以下存在各向异性磁结构，为理解 A V3Sb5提供新视角，推动相关领域研究。

　　在神奇的材料世界里，有一种名为戈薇（kagome）金属的物质吸引着众多科研人员的目光。其中，CsV₃Sb₅更是充满了神秘色彩。它有着复杂的相图，涵盖了阻挫磁性、拓扑电荷密度波（CDW）以及超导性等多种特性 。然而，这个材料的一些关键问题却让科学家们头疼不已。比如，有人提出在这种化合物中存在一种打破时间反演对称性的 CDW 态，但与之相关的磁性状态究竟是什么样的，却一直没有明确答案。而且，不同研究团队对其低温相的本质存在很大争议，各相之间的界限也模糊不清。为了搞清楚这些问题，来自浙江大学、杭州电子科技大学、佛罗里达州立大学等多个研究机构的研究人员联合开展了一项重要研究。他们的研究成果发表在了《Nature Communications》上，为我们揭开了 CsV₃Sb₅神秘面纱的一角。

研究人员采用了调谐叉谐振器测量技术，在广泛的角度、磁场和温度范围内，对 CsV₃Sb₅的磁各向异性磁化率进行了测量。这种技术就像是给材料做了一次 “全方位体检”，能够精准地探测到材料在不同条件下的磁性变化。

研究结果主要通过以下几个方面呈现：

1. 30K 附近的磁各向异性变化：研究人员对超高质量的 CsV₃Sb₅单晶进行测量，发现当温度高于 30K 时，磁各向异性可以忽略不计，符合其金属和顺磁性质。但温度一旦低于 30K，情况就大不一样了。磁各向异性磁化率的变化（Δf）迅速偏离 cos (2θ) 行为，幅度急剧增加，在 90° 和 270°（B∥ab）处出现尖锐的下降，这表明沿着 c 轴方向出现了极强的各向异性磁矩。而且，Δf (90°) 在 30K 时出现尖锐的尖峰，从 30K 降到 4K，其幅度增加了约 60 倍，这意味着在 30K 附近存在一个磁相边界123。
2. 磁场对磁各向异性的影响：在 10K 时，研究人员进一步研究了磁场对 Δf (θ) 的影响。当磁场较高（高于 0.3T）时，Δf (θ) 的线形与 9T、30K 以下测量的相似；而当磁场降低到约 0.15T 以下时，Δf (θ) 又恢复到 cos2θ 行为，表明样品进入了线性区域。通过分析得到的饱和场为 0.2T，这与从非线性电导率得出的值接近，说明小的外加磁场就能使 CsV₃Sb₅沿 c 轴的磁矩饱和或诱导新的磁相4。
3. 低温磁相的慢动力学特性：通过测量谐振频率，研究人员发现 30K 以下的磁相具有极慢的动力学特征。当旋转速率（ω_r）小于 0.15°/s 时，在实验分辨率内没有明显的磁滞现象；但当 ω_r大于 0.25°/s 时，谐振频率就会出现磁滞行为，且随着旋转速率增加，磁滞回线的分裂峰不仅进一步分开，幅度还会减小。这表明在低温下，CsV₃Sb₅中形成了小磁畴，这些磁畴可以被外加磁场排列，而且其弛豫动力学极其缓慢，与传统自旋磁性中自旋翻转的时间尺度形成鲜明对比56。
4. 不同温度下的相转变特征：研究人员对比了 30K 以及高温下已确定的相边界处谐振频率的行为。发现在 2K 到 100K 的温度范围内，除了 30K 处的特征外，还有一系列异常现象。94K 和 2K 处的谐振频率突然下降分别是由 CDW 和超导转变引起的；56K 处的急剧跳跃（T₂）是一阶相转变的标志；70K 处的小下降（T₃），虽然在其他输运或热力学测量中很难区分，但零场 μSR 测量表明这里可能是时间反演对称性破缺相的起始点7。

研究结论和讨论部分指出，30K 以下磁相的磁各向异性磁化率测量结果表明，该磁相的磁矩非常小，这与电子自旋起源的磁性不相符，更倾向于是巡游电子的轨道磁性。而且，这种小磁矩与实验和理论上的 “环形电流 CDW 相”（loop current CDW）相符合。研究人员通过测量，揭示了 100K 以下 CsV₃Sb₅的一系列相转变，确定了 30K 左右的相转变通过沿 c 轴发展的轨道磁矩打破了时间反演对称性。这一研究成果为理解 A V₃Sb₅家族材料提供了全新的视角，有助于解决该领域目前存在的一些争议，还发现了一种超越传统自旋或原子磁性框架的磁结构，为未来进一步研究戈薇金属的性质和应用奠定了坚实基础。

研究人员在开展研究时，主要运用了以下关键技术方法：一是采用自熔法（self-flux method）制备 CsV₃Sb₅晶体；二是利用调谐叉谐振器测量技术，在不同的实验系统中，如 Quantum Design 物理性质测量系统（PPMS）、3He 或稀释制冷机系统，对样品进行磁各向异性磁化率测量；三是通过对比不同温度和磁场下的测量数据，分析材料的磁性变化和相转变特征89。