镓掺杂聚合氮化碳/Ti3C2 MXene肖特基结的自组装合成及其高效光催化过氧化氢合成研究

研究人员针对传统H2O2生产方法能耗高、污染大的问题，通过构建Ga-PCN/Ti3C2 MXene肖特基结，实现了197.6 μmol·g?1·h?1的高效光催化产H2O2性能。该研究通过Ga-N配位和界面电场协同作用促进电荷分离，为绿色化学合成提供了新策略。

　　

过氧化氢（H₂O₂）作为重要的化工产品，在医疗消毒、废水处理等领域应用广泛，但传统工业生产依赖高能耗的蒽醌法，且伴随有毒副产物。光催化技术利用太阳能直接驱动H₂O₂合成，被视为绿色替代方案，但现有催化剂普遍存在电荷复合快、活性位点不足等瓶颈。针对这一挑战，研究人员通过创新设计镓（Ga）掺杂聚合氮化碳（PCN）与Ti₃C₂ MXene的复合体系，在《Applied Surface Science》发表了突破性研究成果。

研究团队采用混合煅烧法制备Ga-PCN，通过静电自组装与Ti₃C₂ MXene构建2D/2D异质结。关键技术包括：X射线光电子能谱（XPS）分析元素化学态，瞬态光电流测试评估载流子分离效率，电子顺磁共振（EPR）捕捉活性氧物种，以及密度泛函理论（DFT）计算界面电子结构。

【材料表征】
TEM显示Ga以原子簇形式分散在PCN骨架中，XPS证实Ga-N配位键形成。UV-Vis DRS显示Ga掺杂使PCN带隙从2.7 eV缩小至2.5 eV，拓展了可见光吸收范围。

【光电性能】
Mott-Schottky测试表明Ga-PCN/Ti₃C₂的肖特基势垒达0.8 eV，光电流密度比纯PCN提高3倍。EPR证实超氧自由基（·O₂^-）是H₂O₂生成的关键中间体。

【催化机制】
DFT计算揭示Ga的d¹⁰电子构型使费米能级上移，而Ti₃C₂的金属特性促进电子转移。界面电荷密度差分析显示电子从Ga-PCN流向MXene，形成内置电场，抑制了载流子复合。

该研究通过原子级掺杂与肖特基结的协同设计，实现了可见光下1.58%的量子效率，为太阳能驱动化学品合成提供了新范式。这种界面工程策略可拓展至其他MXene基催化体系，推动绿色化工发展。