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为解决 COFs 与 Pt 助催化剂界面电荷转移受势垒和回流影响的问题，研究人员以 TpBpy 为平台构建 COFs / 过渡金属（M）/Pt 界面。结果显示优化的 Pt@TpBpy - Rh 在 450nm 处 AQY 达 12.8%，为调控界面电子转移提供可靠策略。
在太阳能光催化制氢领域，共价有机框架（COFs）凭借其出色的光电化学性质和独特晶体结构备受瞩目。然而，COFs 与助催化剂（如 Pt）之间的界面电荷转移却面临诸多难题。二者形成的肖特基结会产生额外的肖特基势垒（SBH），光生电荷要参与光催化反应就必须跨越这一障碍。而且，Pt 上的光生电荷还可能回流到 COFs，导致光生电荷严重复合，极大地限制了光催化性能的提升 。这就好比一条本应顺畅的高速公路，中间突然出现了减速带和逆行车辆，严重影响了交通效率。为了攻克这些难题，来自齐鲁工业大学（山东省科学院）的研究人员开展了深入研究。他们致力于探索一种能够有效调控 COFs 与 Pt 之间界面电荷转移的方法，期望借此提升光催化性能。
研究人员以具有优异光催化析氢活性的 TpBpy 为平台，首次利用过渡金属（M = Rh、Au、Ag 和 Cu）在 COFs 和 Pt 之间架起桥梁。他们通过室温搅拌，使过渡金属离子（M）与 TpBpy 中的 2′2 - 联吡啶单元配位，得到 TpBpy - M，随后原位光沉积 Pt 助催化剂，构建出一系列 COFs/M/Pt 界面。
在这项研究中，研究人员运用了多种关键技术方法。他们借助粉末 X 射线衍射（PXRD）、傅里叶变换红外光谱（FT - IR）、X 射线光电子能谱（XPS）和紫外光电子能谱（UPS）等技术对材料进行表征。其中，PXRD 用于分析材料的晶体结构，FT - IR 可确定材料中的化学键和官能团，XPS 和 UPS 则能研究材料表面的电子状态 。
下面来看具体的研究结果：
- 结构表征：研究人员利用过渡金属离子设计 TpBpy/M/Pt 界面，以提高光电子转移效率。TpBpy 因其 2′2 - 联吡啶单元和高稳定性被选作平台。过渡金属离子（M）与 TpBpy 的 2′2 - 联吡啶单元配位，再原位光沉积 Pt 助催化剂形成 Pt@TpBpy - M，这一结构为后续光电子转移提供了基础。
- 光催化性能提升：研究发现，优化后的 Pt@TpBpy - Rh 在 450nm 处实现了创纪录的 12.8% 的表观量子产率（AQY），且 Pt 负载量低至 0.25wt%。这表明通过构建该界面，有效促进了光催化反应，提升了光催化性能。
- 过渡金属的双重作用：深入研究揭示了过渡金属在界面处具有双重作用。一方面，它作为电子受体，促进光电子向 Pt 转移；另一方面，它充当间隔层，阻止光电子回流，就像给光电子安装了 “单向阀门”，保证了光电子的高效转移。
研究结论表明，研究人员成功在 TpBpy 和 Pt 纳米颗粒之间插入过渡金属（M），构建了 TpBpy/M/Pt 纳米界面，显著提升了光催化制氢性能。其中，TpBpy - Rh 展现出最佳的电子转移能力和光电化学性质。这一研究成果意义重大，为控制 COFs 与 Pt 之间的界面电子转移提供了可靠策略，有助于推动太阳能光催化制氢技术的发展，在能源领域具有广阔的应用前景。它为解决能源问题提供了新的思路和方法，有望让光催化制氢变得更加高效、经济，从而缓解全球能源危机 。该研究成果发表在《Applied Surface Science》上，为相关领域的研究提供了重要参考。
