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当前固体电解质界面(SEI)因低能带隙和高离子迁移能垒,无法阻止电极与电解质间的寄生反应。研究人员提出 SEI 能带工程策略,发现 Si-O-SEI 可提升性能,实现 99.2% 库伦效率(CE),为高性能钾离子电池(PIBs)电解质开发提供平台。
传统的固体电解质界面(SEI)成分,由于带隙宽度低、迁移能垒高,无法阻止电极和电解质之间持续的寄生反应以及快速的离子传输,这会导致 SEI 不断生长,电池稳定性下降。为了解决这个问题,研究人员提出了一种 SEI 能带工程策略,通过筛选各种 SEI 成分的带隙宽度和迁移能垒来进行优化。研究发现,基于 Si-O 的成分能够同时实现高 K
+扩散和良好的电子阻挡能力,有效抑制了在 SEI 形成和维持过程中的电解质消耗。作为概念验证,研究人员利用一种简单的添加剂策略,在电极表面原位成功构建了具有高电子绝缘性的基于 Si-O 的 SEI。此外,通过深入的理论和实验分析,研究人员阐明了 Si-O-SEI 成分与性能之间的关系,描述了 Si-O-SEI 的电子阻挡能力与电化学性能之间的关联。得益于经过设计的 SEI 具有低离子迁移势垒和大带隙的特性,它展现出高电子绝缘能力和离子传输能力,从而具备优异的电化学性能。
固体电解质界面(SEI)对钾离子电池(PIBs)的性能起着关键作用。然而,目前的 SEIs 由于其低能带隙和高离子迁移能垒,无法阻止电极和电解质之间持续的寄生反应。在本研究中,研究人员提出了一种 SEI 能带工程策略,通过筛选各种 SEI 成分的带隙宽度和迁移能垒,发现 Si-O-SEI 能同时增大 SEI 的能带隙并降低离子迁移能垒,从而实现良好的电子阻挡能力和高 K+离子扩散。研究人员利用一种简单的添加剂在电极表面原位制备的 Si-O-SEI,使碳酸盐基电解质能够实现高度可逆的钾电镀和剥离,库仑效率(CE)达到 99.2%,同时提升了石墨阳极的可逆性。通过简单通用的策略对 SEI 成分和结构进行调制,为开发高性能 PIB 电解质提供了一个有价值的研究平台。