晶格匹配构建相稳定 2D/3D 异质双层,助力高效稳定倒置太阳能电池研发

【字体: 时间:2025年05月10日 来源:Joule 38.6

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  为解决 2D-on-3D(2D/3D)钙钛矿异质结构中化学不稳定的 MA?限制器件稳定性问题,研究人员合成富甲脒(FA)和纯 FA 的 n = 3 Ruddlesden-Popper(RPP)和 Dion-Jacobson(DJP)钙钛矿。所得 2D/3D 异质双层用于倒置太阳能电池,PCE 达 25.33% 且稳定性良好,为新型 2D 钙钛矿设计提供指导。

  准二维(quasi-2D)的 Ruddlesden-Popper(RPP)和 Dion-Jacobson(DJP)钙钛矿,作为 2D-on-3D(2D/3D)异质结构中的覆盖层,有着卓越的稳定性和电荷传输性能,极具应用潜力。然而,在准二维钙钛矿中,化学性质不稳定的甲基铵(MA?)常被用作 A 位阳离子,这极大地限制了其耐用性。虽然甲脒(FA?)是直观的替代选择,但其较大的离子半径会产生晶格应变,在纯相多层准二维钙钛矿中作为笼状阳离子时,应用范围受限。
研究人员通过筛选出合适的配体,成功制备出与三维(3D)FAPbI?晶格参数相近的单层(n = 1)二维钙钛矿。借助有效的晶格应变调控,进一步获得了以 FA 为 A 位阳离子的中间多层(n = 3)准二维钙钛矿。最终,成功合成了一类新型的、窄带隙的纯 FA 基 n = 3 RPP 和 DJP,相比传统 MA 基准二维钙钛矿,稳定性更高。这一成果也展示了它们作为 3D 钙钛矿上稳定覆盖层的可行性。

研究人员合成了富甲脒(FA)和纯 FA 的 n = 3 Ruddlesden-Popper(RPP)和 Dion-Jacobson(DJP)单晶,具体方法是找到能使二维晶格的有机和无机组分晶格匹配的配体。随后,将这些晶体作为覆盖层转移到 3D 钙钛矿上,形成 2D/3D 异质双层(HBs)。

降解实验表明,以丁基铵基 RPP 为覆盖层的 HBs 在多种外部应力共同作用下,会迅速相分离形成非钙钛矿相,进而破坏下层的 3D 钙钛矿层;而基于 3 - 氨基甲基哌啶的富 FA 的 DJPs 则能保持相稳定性。此外,DJP 异质双层在 2D/3D 界面处具有良好的能量分布和电子传输特性,基于此制备的倒置太阳能电池,最高光电转换效率(PCE)可达 25.33%,且稳定性极佳。

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