SrTixZr1?xO3固溶体的溶胶 - 凝胶合成:Ti 添加对光催化产氢性能的影响及意义

【字体: 时间:2025年05月12日 来源:Fuel 6.7

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  为解决寻找高效半导体光催化剂提升光催化产氢效率的问题,研究人员开展了 SrTixZr1?xO3固溶体合成研究。结果显示,Ti4+掺入改变了 SrZrO3晶格性质,提升了光催化活性。该研究为光催化产氢提供了新方向。

  
在当今能源领域,寻找清洁、可持续的能源成为了全球科研人员的重要使命。光催化产氢技术,作为利用太阳能将水或低分子量有机化合物转化为氢气的新兴技术,备受瞩目。氢气燃烧产物只有水,是理想的清洁能源,若能高效地通过光催化大量生产,将为缓解全球能源危机和环境问题带来曙光。然而,这一技术目前面临着重大挑战,其中关键的难题就是缺乏高效的半导体光催化剂。

现有的半导体光催化剂,虽然种类繁多,但都存在各自的缺陷。例如 TiO2,尽管研究广泛,但它的光催化效率仍有待提高。ABO3型钙钛矿,像 SrZrO3,虽然有一定的光催化活性,但其性能提升空间有限。为了突破这些瓶颈,科研人员不断探索新的材料和方法。

在这样的背景下,来自国外研究机构的研究人员开展了一项极具意义的研究。他们致力于合成一种通式为 SrTixZr1?xO3(x = 0–0.25)的固溶体,以此来评估 Ti4+掺入 SrZrO3晶格后对其物理化学性质的影响,同时确定制备纯净 SrZrO3相的合适条件。该研究成果发表在《Fuel》上,为光催化产氢领域带来了新的突破和希望。

研究人员在此次研究中运用了多种关键技术方法。他们采用溶胶 - 凝胶法(sol–gel method)来合成样品,该方法能够精确控制材料的组成和结构。通过热分析(thermal analysis),他们对制备的 SrZrO3进行了表征,以此来了解材料在不同温度下的性质变化。此外,还运用了结构表征、光学和电化学表征等技术,全面分析了材料的结构、光学和电学特性,从而深入探究 Ti4+掺入对材料性能的影响。

合成 SrZrO3


研究人员利用溶胶 - 凝胶法制备 SrZrO3(SZO)光催化剂。先将 1mol 的锆酸丁酯(80%,Sigma Aldrich)溶解在异丙醇中,1mol 的醋酸锶(97%,Sigma Aldrich)单独溶解在去离子水中。在持续搅拌的条件下,将醋酸锶水溶液逐滴加入到锆前驱体溶液中,促使水解反应发生。随后,将得到的悬浮液在 80°C 下回流 24 小时,再于 70°C 干燥 24 小时。通过这种方法,成功制备出了用于后续研究的 SrZrO3样品。

结构表征与固溶体形成


研究人员对合成的样品进行结构表征后发现,随着 Ti4+含量的增加,晶格参数减小,这一现象有力地证明了固溶体的形成。Ti4+掺入 SrZrO3晶格,改变了其原本的晶体结构,使得晶格发生了相应的变化。这种结构上的改变对材料的性能有着重要影响,为后续光催化性能的提升奠定了基础。

光学性质变化


研究表明,Ti4+的掺入还显著降低了材料的光学带隙。光学带隙的减小意味着材料能够吸收更多的光能,从而提高光催化反应的效率。在光催化过程中,光能的吸收是反应发生的前提,SrTixZr1?xO3固溶体光学性质的优化,为其在光催化产氢中的应用提供了更广阔的前景。

电荷转移电阻与光催化活性


进一步研究发现,SrTixZr1?xO3固溶体的电荷转移电阻降低,这使得光生载流子能够更高效地传输,减少了电荷复合的概率。在光催化反应中,电荷的有效传输至关重要,它直接影响着光催化活性。实验结果显示,SrTi0.2Zr0.8O3组成的样品表现出了极高的光催化活性,在以乙醇为底物时,其析氢量相比原始的 SrZrO3提升了 35 倍。这一结果表明,通过 Ti4+掺入形成的固溶体,能够显著增强材料的光催化产氢性能。

纯净 SrZrO3相的获得


研究人员还对纯净 SrZrO3相的制备条件进行了探索。由于存在杂质,需要更高的热处理温度(900°C)才能获得更纯净的 SrZrO3相。这种高温处理后的样品具有更高的结晶度和纯度,在 254nm 光照下与乙醇的相互作用更有效,从而表现出更高的光催化活性。这一发现为制备高性能的 SrZrO3光催化剂提供了重要的参考。

研究结论与讨论


研究人员成功地通过溶胶 - 凝胶法合成了纯净的 SrZrO3以及 SrTixZr1?xO3(0–0.25)相。Ti4+掺入 SrZrO3晶格后,对材料的结构、光学和电学性质产生了显著影响,有效提升了光催化产氢活性。其中,SrTi0.2Zr0.8O3表现最为突出,析氢量大幅增加。同时,确定了制备高活性纯净 SrZrO3相的合适条件。

这项研究的意义重大。它为光催化产氢领域提供了新的材料体系和研究思路,SrTixZr1?xO3固溶体展现出的优异性能,有望推动光催化产氢技术从实验室走向实际应用。此外,研究中所采用的方法和得到的结论,也为其他相关半导体材料的研究提供了重要的参考,有助于进一步拓展光催化领域的研究边界,为解决全球能源和环境问题贡献力量。未来,随着研究的深入,有望在此基础上开发出更高效、更稳定的光催化剂,加速光催化产氢技术的产业化进程,让清洁能源真正走进人们的生活。

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