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微生物电芬顿(MEF)系统存在 O?吸附弱、H?O?生成慢和金属离子浸出等问题。研究人员构建自支撑双金属单原子簇阴极。该阴极实现 81.2% H?O?选择性,2 小时去除 95.0% 磺胺甲恶唑,提升阳极产甲烷菌相对丰度,为 MEF 系统阴极工程提供新策略。
在环境治理领域,水资源的净化一直是备受关注的焦点。微生物电芬顿(Microbial electro-Fenton,MEF)技术,作为一种创新的水处理手段,试图通过将微生物的代谢过程与电化学反应巧妙结合,来攻克传统处理方法难以降解的有机污染物。想象一下,微生物如同一个个勤劳的 “小工匠”,在电极表面忙碌地工作,它们产生的电子与电化学过程相互协作,产生具有强氧化性的羟基自由基,从而能够氧化分解那些顽固的污染物。
然而,理想很丰满,现实却很骨感。MEF 系统在实际应用中遭遇了重重困境。首先,它对氧气的吸附能力较弱,就像一个力气不足的 “搬运工”,无法高效地将氧气输送到反应位点;其次,H?O?的生成速度缓慢,这大大限制了污染物的降解效率;再者,金属离子的浸出问题不仅影响了系统的稳定性,还可能造成二次污染。这些问题犹如一道道屏障,阻碍着 MEF 技术充分发挥其潜力,使得其在实际应用中的效果大打折扣。
为了打破这些瓶颈,研究人员开启了一场科研探索之旅。虽然文中未明确提及具体研究机构,但他们围绕 MEF 系统展开了深入研究。研究人员创新地构建了一种自支撑双金属单原子簇阴极,试图通过优化阴极材料来提升 MEF 系统的性能。最终,这项研究取得了令人瞩目的成果,相关论文发表在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》上,为 MEF 系统的发展带来了新的曙光。
在研究方法上,研究人员采用了多种关键技术。他们利用扫描电子显微镜(SEM)来观察自支撑电极在不同阶段的生长情况,以此判断 FeCu-N-C 催化剂是否成功负载在高温处理的石墨毡(HGF)上。同时,运用密度泛函理论(DFT)对双金属体系的协同效应进行分析,从理论层面揭示反应机制,深入探究 Fe 和 Cu 原子在反应过程中的作用。
下面来看看具体的研究结果:
- 自支撑电极的构建与表征:研究人员以高温处理的石墨毡为基底,原位生长 FeCu-N-C 催化剂,成功构建了 FeCu/HGF 电极。通过 SEM 观察发现,FeCu-N-C 在不同阶段生长良好,主要形成了十二面体结构。这一结构的成功构建为后续高效的催化反应奠定了基础。
- H?O?选择性和生成效率:优化后的阴极展现出了优异的性能,实现了 81.2% 的 H?O?选择性,电子转移数达到 2.4。这意味着该阴极能够更高效地将氧气转化为 H?O?,为后续的污染物降解提供充足的 “弹药”。
- 磺胺甲恶唑(SMX)的降解效果:在 MEF 系统中,该阴极对磺胺甲恶唑的降解能力十分出色,仅 2 小时就能去除 95.0% 的 SMX。这一结果表明,新构建的阴极能够显著加速污染物的降解,大大提高了 MEF 系统的处理效率。
- 系统的稳定性和金属离子浸出情况:在长达 28 天的运行过程中,该系统表现出了良好的稳定性,金属浸出量极低,小于 0.5mg/L。这一特性有效解决了传统 MEF 系统中金属离子浸出的难题,提升了系统的可靠性和实用性。
- 阳极微生物群落的变化:研究发现,阳极产甲烷菌的相对丰度显著增加至 52.0%。这表明阴极的优化不仅提升了污染物的降解效果,还对阳极微生物群落结构产生了积极影响,进一步促进了系统的整体性能提升。
研究结论与讨论部分进一步强调了这项研究的重要意义。通过 DFT 对 ORR 机制的研究发现,Cu 的存在有利于 H?O?形成过程中吸附平衡的达成,而 Fe 在 H?O?分解和芬顿反应中表现出更强的活性。这种双金属原子簇和单原子之间的协同效应,不仅调节了活性位点的电子结构,使其更适合特定反应,还大幅提升了整体催化性能。这种自支撑双金属单原子簇阴极的设计,为 MEF 系统的阴极工程开辟了新的方向,突破了传统阴极材料的限制,扩大了 MEF 技术在环境修复领域的应用边界,使其在实际废水处理中展现出巨大的潜力,有望为解决水资源污染问题提供更加高效、可靠的技术支持。