Z-型CsPW@UN(0.50Ce)异质结的多电荷转移通道构筑及其高效可见光催化降解染料与产氢性能研究

为解决MOFs（金属-有机框架）光催化效率低的问题，研究人员通过构建Z-型CsPW@UN(0.50Ce)异质结，结合Ce3+/Ce4+氧化还原对和氧空位协同作用，显著提升了可见光下染料降解（15分钟降解率>92%）和产氢性能（689?μmol?g?1?h?1）。该研究为环境修复与能源转化提供了双功能材料设计新策略。

　　

能源危机与环境污染的双重压力下，半导体光催化技术被视为可持续发展的曙光。然而，传统金属-有机框架(MOFs)因能带结构不合理和电荷分离效率低，难以满足实际需求。尤其UiO-66(Zr)等材料存在光生电子从有机配体向金属氧簇转移缓慢的瓶颈，即使添加助催化剂也无法显著提升可见光产氢效率。与此同时，多金属氧酸盐(POMs)虽具有优异氧化还原特性，却受限于紫外光依赖性和回收困难。如何通过材料设计突破这些限制，成为光催化领域的关键挑战。

海南大学的研究团队创新性地将Keggin型磷钨酸铯(CsPW)与铈掺杂UiO-66-NH₂(UN(0.50Ce))复合，构建出Z-型异质结光催化剂。通过溶剂热法一步合成材料后，采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和电子顺磁共振(EPR)验证结构特征，利用紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和电化学测试分析光电性能，并通过活性氧物种捕获实验阐明反应机制。

Results and discussion部分揭示：XRD证实材料保持UiO-66-NH₂晶体结构，Ce掺杂和CsPW负载未破坏框架完整性。XPS显示Ce³⁺/Ce⁴⁺动态平衡促进氧空位形成，EPR信号强度与催化活性正相关。UV-Vis DRS表明复合材料可见光吸收边红移至550nm，带隙降至2.25eV。电化学阻抗谱(EIS)显示CsPW@UN(0.50Ce)电荷转移电阻仅为UN(0.50Ce)的1/3。

结论部分强调：Z-型异质结通过空间电荷分离机制保留强氧化还原能力，Ce³⁺/Ce⁴⁺氧化还原对与氧空位协同构建多重电荷转移通道，使产氢速率达689?μmol?g^?1?h^?1，较UN(0.50Ce)提升20倍。染料降解实验显示15分钟内对甲基橙(MO)、罗丹明B(RhB)和亚甲基蓝(MB)的去除率均超92%，瞬态光电流响应强度提高4.8倍证实载流子分离效率提升。该工作发表于《Applied Surface Science》，为开发兼具环境修复与能源转化功能的智能光催化剂提供了新范式。