醋酸锌调控低温处理 TiO2埋界面：提升 CsPbI2Br 基全无机钙钛矿太阳能电池效率的关键策略

为解决 CsPbIxBr3-x全无机钙钛矿太阳能电池（PSCs）在电子传输层（ETL）与钙钛矿薄膜埋界面处开路电压（Voc）损失大、低温处理 TiO2 ETL 陷阱态多等问题，研究人员用 Zn (OAc)2优化 TiO2/CsPbI2Br 埋界面，提升了电池效率和稳定性，为制备高效稳定 PSCs 提供策略。

　　在过去十年间，有机 - 无机杂化钙钛矿太阳能电池（PSCs）发展迅猛，认证的功率转换效率（PCE）已达 26.7%。然而，其有机组分如甲基铵离子（MA⁺）和甲脒离子（FA⁺）的固有挥发性，使其在长期运行中热稳定性和化学稳定性欠佳。相较之下，基于铯（Cs）的全无机 PSCs（CsPbI_xBr_3-x，X = I^?、Br^?、Cl^? ）凭借良好的热稳定性和化学稳定性受到越来越多关注。其中，CsPbI₂Br PSCs 因相稳定性好、带隙理想（1.92eV）发展迅速，但其简单的器件结构致使 PCE 远低于基于有机空穴传输层（HTL）和贵金属电极的 CsPbI₂Br PSCs。而且，低温处理的 TiO₂ ETL 存在大量不饱和氧空位、–OH 和未配位的 Ti⁴⁺，会阻碍载流子的提取和传输，TiO₂/CsPbI₂Br 界面的能级失配还会导致严重的开路电压（V_oc）损失。为解决这些问题，国内研究人员开展了用醋酸锌（Zn (OAc)₂）优化 TiO₂/CsPbI₂Br 埋界面以提升 CsPbI₂Br 基全无机钙钛矿太阳能电池效率的研究。该研究成果发表在《Applied Surface Science》 上，为制备高效稳定的 CsPbI₂Br 全无机钙钛矿太阳能电池（I - PSCs）提供了可行策略。

研究人员主要采用了理论电位图分析和一系列表征技术。通过理论电位图分析 Zn (OAc)₂与钙钛矿层之间可能的相互作用；利用多种表征技术确认修饰效果，包括对修饰后 TiO₂薄膜的电导率、表面缺陷以及钙钛矿薄膜底部未配位的 Cs⁺/Pb²⁺陷阱状态的检测，还有对能级对齐情况的分析等。

结果与讨论

研究人员首先借助理论电位图，深入分析了 Zn (OAc)₂与钙钛矿层之间潜在的相互作用机制。从 Zn (OAc)₂分子的结构示意图和静电电位图中发现，C=O 基团附近存在较高的负电子云密度，其官能团上的核外电子能够部分迁移到配位不足的 Cs⁺/Pb²⁺，这为 Ac^?发挥作用创造了有利条件。

接着，研究人员对修饰前后的电池性能进行了对比研究。经 Zn (OAc)₂修饰后，电池的开路电压（V_oc）显著提升，从 1.159V 跃升至 1.248V，增幅约 90mV。同时，功率转换效率（PCE）也大幅提高，修饰后的 CsPbI₂Br I - PSCs（Target I - PSCs）的冠军 PCE 达到 14.91%，填充因子超过 80%，而参考的 I - PSCs（Ref I - PSCs）的最佳 PCE 仅为 12.25%。

进一步的一系列表征结果表明，电池性能的改善得益于多个方面。其一，修饰后的 TiO₂薄膜电导率明显增加，这为载流子传输提供了更顺畅的通道；其二，Zn (OAc)₂有效钝化了 TiO₂表面的缺陷，同时减少了 CsPbI₂Br 薄膜底部未配位的 Cs⁺/Pb²⁺陷阱，降低了缺陷密度和非辐射复合率；其三，该修饰使得 TiO₂的能级上移，优化了能级对齐，极大地促进了电子的传输和收集。

研究结论与意义

在本研究中，研究人员成功开发出一种简单的低温工艺，利用 Zn (OAc)₂优化 TiO₂/CsPbI₂Br 埋界面，制备出高效的 CsPbI₂Br 基 I - PSCs。这一策略不仅有效地钝化了 TiO₂表面以及 CsPbI₂Br 薄膜底部未配位的 Cs⁺/Pb²⁺陷阱，还精准地调整了 TiO₂的能级。这些改变显著降低了埋界面的能垒，促进了电子的提取和传输，从而有效减少了 V_oc损失。这一研究成果为钙钛矿太阳能电池领域提供了新的技术思路和方法，有助于推动全无机钙钛矿太阳能电池向更高效率、更稳定的方向发展，为未来太阳能电池的商业化应用奠定了更坚实的基础，对缓解全球能源问题具有重要意义。