新型催化剂 PANAMI-Au0F:温和高效转化 CO2为羧酸的新希望

【字体: 时间:2025年05月12日 来源:European Polymer Journal 5.8

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  为解决当前 CO2转化存在反应条件苛刻、催化剂效率低和难回收等问题,研究人员开发新型催化剂 PANAMI-Au0F。该催化剂在温和条件下催化苯乙炔与 CO2羧化,产率高且可循环使用,为 CO2可持续转化提供新途径。

  

研究背景


在全球环境问题日益严峻的当下,大气中二氧化碳(CO2)浓度不断攀升。这主要是因为人们对化石燃料的使用越来越多,而 CO2作为主要的温室气体,其过量排放正加剧着气候变化和全球变暖。为了缓解 CO2排放带来的影响,二氧化碳捕获与封存(CCS)以及二氧化碳去除(CDR)等相关研究广泛开展。

同时,CO2也被视作一种有价值且可再生的碳源。将 CO2转化为高价值化学品的研究备受关注,其中利用 CO2对末端炔烃进行直接 C-H 羧化合成炔羧酸,原子利用率高,这些羧酸在药物化学、生物活性化合物及导电聚合物合成中是重要的基础材料。

然而,现有的 CO2转化方法存在诸多问题。多数均相和非均相催化体系需要高温高压等苛刻反应条件,这不仅增加了生产成本,还限制了实际应用。而且,目前一些催化剂在回收和产品分离方面存在困难,例如葡萄糖醋酸酯修饰的离子液体(ILs)虽然对 CO2反应催化活性高,但难以回收利用。所以,开发能在温和条件下高效催化且可回收的新型催化剂迫在眉睫。

研究开展与结论


为了解决上述问题,来自未知研究机构的研究人员开展了一项重要研究。他们设计并合成了一种新型多相催化剂 PANAMI-Au0F,这是一种功能化的聚丙烯腈纤维。研究人员先将含有乙酰葡萄糖基和 4 - [(2 - 甲基 - 1H - 咪唑 - 1 - 基) 甲基] 苯甲酸甲酯的咪唑鎓离子液体接枝到聚丙烯腈纤维表面,然后使其与金纳米颗粒(AuNPs)配位。

研究结果显示,该催化剂在温和条件下(0.5 mol% 催化剂,50°C,10 h,1 atm CO2),催化苯乙炔与大气中的 CO2羧化反应,产率高达 98%。而且,该催化剂的循环使用性能良好,连续进行五次催化循环后,产率仍能保持在 91%,在克级合成中也能达到 90% 的产率。这一成果为从废气中可持续地将 CO2转化为增值化学品提供了温和、高效且可回收的催化体系,对推动碳循环经济发展具有重要意义,相关研究成果发表在《European Polymer Journal》上。

研究方法


研究人员主要运用了以下关键技术方法:首先是化学合成技术,通过一系列化学反应合成乙酰葡萄糖基 2 - 甲基咪唑鎓离子液体,再将其与聚丙烯腈纤维进行接枝反应,并使纤维与金纳米颗粒配位。其次,采用重量分析方法,通过计算重量增益(w,%)和功能度(f,mmol g-1)来量化功能化纤维的改性程度。

研究结果


  1. 合成乙酰葡萄糖基 2 - 甲基 - 咪唑鎓:研究人员详细描述了化合物 A(3 - (1 - 甲基 - 1H - 咪唑 - 2 - 基)-1 - (4 - 甲氧基苯基) 丙 - 2 - 烯 - 1 - 酮)的合成过程,通过特定的原料和反应条件,为后续催化剂的制备奠定基础。
  2. 机械强度:研究人员提出可以通过重量增益(w)和功能度(f)两个指标来量化功能化纤维的改性程度,为评估纤维的性能提供了量化依据,这对于研究催化剂载体的性能有重要意义。

研究结论与讨论


研究人员成功制备了新型聚丙烯腈纤维催化剂 PANAMI-Au0F。该催化剂凭借其独特的结构,能够有效促进 CO2的富集,在温和条件下高效催化苯乙炔与 CO2的羧化反应。其出色的催化活性和良好的循环稳定性,在实际应用中展现出巨大潜力。

这一研究成果不仅为 CO2转化领域提供了新的催化体系,也为解决当前环境和能源问题提供了新的思路。未来,有望在此基础上进一步优化催化剂性能,拓展其在更多 CO2转化反应中的应用,推动碳循环经济的快速发展。

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