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为解决传统磁性表征技术难以在原子或亚原子尺度探测磁性行为等问题，研究人员开展扫描透射电镜（STEM）- 电子能量损失磁手性二色性（EMCD）技术研究，在铁晶体中检测到原子尺度 EMCD 信号，揭示亚原子尺度磁性变化，为研究磁性提供新途径。
在微观世界里，磁性现象一直是科研人员深入探索的神秘领域。磁性源于电子的自旋和轨道角动量及其相互耦合，这些相互作用发生在亚原子尺度。对于开发下一代磁性和自旋电子学器件来说，深入理解如自旋 - 轨道耦合（Spin–Orbit Coupling）、自旋分裂（Spin-Splitting）、自旋霍尔效应（Spin Hall Effect）和轨道霍尔效应（Orbital Hall Effect）等量子力学现象至关重要。然而，现有的众多磁性表征技术却存在诸多局限。像扫描隧道显微镜（Scanning Tunnelling Microscopy）、磁力显微镜（Magnetic Force Microscopy）、X 射线磁圆二色性（X-ray Magnetic Circular Dichroism）和电子全息术（Electron Holography）等常用技术，要么只对材料表面敏感，要么空间分辨率有限。尽管差分相衬（Differential Phase Contrast）和电子全息术在原子分辨率磁性测量方面展现出一定潜力，但它们需要专门设备，且难以完全消除静电对磁信号的干扰，也无法分辨材料整体磁性行为中轨道和自旋的贡献。电子能量损失磁手性二色性（EMCD）的发现，为解决这些难题带来了曙光。它能在原子空间分辨率下解析元素特定的轨道和自旋构型，可通过分析电子能量损失（EELS）谱在共轭散射角的差异产生的 EMCD 信号，结合理论求和规则确定元素特定的轨道和自旋矩。不过，传统的 EMCD 实验通常在色差校正的透射电子显微镜（TEM）中进行，且存在实验过程复杂、难以在扫描透射电子显微镜（STEM）中实现原子分辨率检测等问题。
在这样的背景下，来自瑞典乌普萨拉大学（Uppsala University）、德国于利希研究中心（Forschungszentrum Jülich）等机构的研究人员展开了深入研究。他们致力于攻克在 STEM 中实现原子尺度 EMCD 信号检测的难题，期望通过此项研究揭示材料在亚原子尺度的磁性奥秘，为磁性和自旋电子学领域的发展提供关键支撑。最终，他们成功在探针校正的扫描透射电子显微镜中检测到原子尺度的 EMCD 信号，不仅测定了铁晶体单个原子平面的轨道与自旋矩比（mL/mS），还揭示了其在亚原子尺度的局部变化。这一成果发表在《Nature Materials》上，为后续在轨道层面解析磁性奠定了坚实基础，开启了微观磁性研究的新篇章，具有重大的科学意义和应用价值。
为开展此项研究，研究人员运用了多种关键技术方法。在样品制备方面，通过热蒸发法在 5-nm 厚的Si3N4膜上沉积 10-nm 的 Fe，并进行退火处理，还沉积 2-nm 厚的 Al 帽层防止氧化。实验测量时，利用配备多种先进组件的 Thermo Fisher Titan G3 50 - 300 PICO 第四代 TEM，在扫描 TEM 模式下以 300 kV 加速电压、特定的探针电流和步长进行数据采集。数据分析上，借助 Python 中的 HyperSpy 等库对 4D STEM-EELS 数据进行处理，包括校正漂移、校准坐标轴、去除噪声、背景扣除、归一化等操作，进而获取 EMCD 信号并计算mL/mS值 。
概念框架和实验设计
研究人员面临的主要挑战之一是在获取多个动量分辨的 EELS 光谱时，要确保多次扫描同一区域的实验条件一致。为解决这一问题，他们采用 q - E 模式进行 EMCD 实验。该模式能在将非重叠的 EMCD 信号沿衍射平面的θ3轴投影到能量损失轴时，保留其动量分辨率，从而实现单次扫描完成实验。实验中，将 Fe 晶体倾斜至三束取向，使（110）原子平面与入射电子束平行。先通过模拟数据构建在原子平面分辨率条件下单次扫描检测 EMCD 信号的概念模型，随后进行实验检测。模拟结果显示，Fe 晶体处于三束取向时，EMCD 信号有四个手性分量分布在衍射平面，通过设置狭缝光阑，可将两个相反手性的 EMCD 分量同时投影到探测器上，形成二维 EELS 图像。实验结果与模拟相符，清晰检测到 EMCD 信号，验证了实验装置的有效性。
单个原子平面的定量 EMCD 信号
为获取单个原子平面的 EMCD 信号，研究人员对每个原子平面的二维 EELS 图像进行积分。从相应图像中提取散射角在 2 - 18 mrad 和 - 2 - 18 mrad 范围内的一对 EELS 光谱，经过背景扣除、后边缘归一化和降噪处理后，计算其差值得到 EMCD 信号。对每个 EMCD 信号进行高斯滤波和伪 Voigt 曲线拟合，运用求和规则确定mL/mS值。结果发现，尽管单个原子平面获得的mL/mS值在误差范围内相似，但均高于先前报道的体心立方（bcc）Fe 的值，九个原子平面的平均mL/mS值为 0.16。由于样品较薄（10 nm），表面效应可能是导致该值较高的主要原因。
mL/mS的原子间变化
与之前报道的光束位移 EMCD 方法相比，该实验装置的一大优势是能够在两个相邻原子平面之间的任何空间点提取 EMCD 信号，实现亚原子磁性测量。研究人员将电子探针的会聚半角增加到 15 mrad，在类似条件下进行实验。结果表明，原子平面和平面间区域的mL/mS比值存在明显差异，平面间的mL/mS值更低，更接近 bcc Fe 的标准值。模拟和实验均显示，mL/mS值在原子平面上和平面间存在系统变化，这一变化主要由表面效应主导，体现了该测量方法前所未有的亚原子灵敏度。
研究结论表明，STEM - EMCD 技术可在任何配备 EELS 光谱仪的探针校正 STEM 中实现原子分辨率的磁性测量，分辨率足以追踪其他物理系统中亚原子磁性的变化。不过，实验中观察到的原子平面上和平面间mL/mS比值变化比模拟预测高约一个数量级，除表面效应外，可能还有其他因素，如多次散射、轨道重叠或电子角动量随与原子核距离的变化等量子力学现象，但这些有待后续研究进一步探索。此项研究成果为深入理解磁性的微观机制提供了重要依据，为未来在自旋电子学、磁性材料设计等领域的发展开辟了新方向，有望推动相关技术实现重大突破。
